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核设施运行维护过程中,由于事故原因,可能导致一些放射性核素如235U、239pu等泄漏至地下水,从而造成放射污染.这些核素在水中的迁移、吸附过程与其化学形态密切相关,因此,研究放射性核素的化学形态及影响因素有助于了解污染物迁移转化规律.本文利用EQ3/6，结合某核设施地下水水质监测结果，模拟了放射性核素U和Pu在水中的化学形态，计算出了主要形态所占份额。结果表明，U在水中主要以Ⅵ价的UO2(CO3)33-和UO2(CO3)22-形式存在，分别占84.53％和15.O9;Pu在水中主要化学形态为Ⅳ价的Pu(OH)4(aq)和Ⅴ价的PuO2+，所占份额分别为96.93%和3.02%。同时，还对水中温度、pH、Eh及无机盐等影响化学形态的因素进行了模拟分析。结果表明，温度对U的各化学形态比重有一定影响，对Pu影响较小，pH、Eh及无机离子的种类和含量对化学形态的影响较大。其中，pH值的升高能够促使UO22+与CO32-结合，并使Pu由Ⅲ价的阳离子形态向Ⅳ价的Pu(OH)4(aq)转化；Eh的升高能促进U、Pu由低价态向高价态转换；一些无机离子如HCO3-、Ca2+及F-的存在，能显著改变U、Pu的存在形态及所占比重。本文模拟计算结果，可为研究U、Pu等放射性核素迁移规律提供参考，并为开展实验室分析提供有用的信息.