【摘 要】
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作为稀燃发动机尾气处理的重要步骤之一,一氧化氮(NO)的催化氧化反应受到越来越多的研究.低廉的成本、良好的热稳定性和优异的催化性能,使以LaCoO3为代表的钙钛矿型催化剂在NO的氧化反应中得到广泛的关注.但是,基于LaCoO3的部分取代催化剂中的掺杂元素在催化反应中的作用并没有得到深入的研究,尤其在表面的反应机理尚不清楚.我们采用柠檬酸络合法,分别通过A位和B位取代制备了多个系列的LaCoO3基钙
【机 构】
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中国科学院宁波材料技术与工程研究所,宁波,315201 华中科技大学,武汉,430064
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作为稀燃发动机尾气处理的重要步骤之一,一氧化氮(NO)的催化氧化反应受到越来越多的研究.低廉的成本、良好的热稳定性和优异的催化性能,使以LaCoO3为代表的钙钛矿型催化剂在NO的氧化反应中得到广泛的关注.但是,基于LaCoO3的部分取代催化剂中的掺杂元素在催化反应中的作用并没有得到深入的研究,尤其在表面的反应机理尚不清楚.我们采用柠檬酸络合法,分别通过A位和B位取代制备了多个系列的LaCoO3基钙钛矿型催化剂LaCo1-xCuxO3 (x=0,0.1,0.2,0.3)(简写为LCC10×x),La1-yBaCoO3 (y=0,0.1,0.2,0.3) (简写为LBC10×y),La0.8Sr0.2CoO3,La0.8Sr0.2Co1-xCuxO3 (x=0,0.1,0.2,0.3) (简写为LSCC10×x),La0.8Sr0.2Co1-xMnxO3 (x=0,0.1,0.3,0.5) (简写为LSCM10×x),并测试了这一系列样品在NO氧化中的催化性能.催化结果显示,在A位和B位分别引入Cu和Ba可以大幅度提升催化剂的性能.其中A位的10％Ba取代可以提升NO的转化率50％以上,而最大转化率处温度降低60℃,B位的10％Cu取代可以提升NO的转化率40％以上,而最大转化率处温度降低20℃.DFT计算表明,掺杂元素的引入使表面氧缺陷更易形成从而有效降低了NO向NO2转化的能垒.此外我们首次观察到在A位和B位同时取代时,反应产物中有大量N2O出现,这意味着多重取代使催化剂表面结构发生颠覆性变化,导致反应路径的改变.
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