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作为一种新型的单原子厚度的纳米碳材料—石墨烯— 不仅具有极高的理论比表面积(2600 m2 g-1)和表面利用率,而且具有优良的电导、热导和机械等性能.自2004 年被发现以来,关于石墨烯的进展层出不穷,显示出极强的实际应用价值.目前的研究大多集中在石墨烯的纳米电装置,如电极、电池和超级电容器等,而将石墨烯用于多相催化的实例并不多见.基于石墨烯的特殊结构,使其非常有利于负载高分散的金属纳米颗粒、反应物在活性位点上的扩散、以及底物(特别是芳香类物质)在石墨烯表面的富集(π-π 作用).在本文中,为了增强活性组分的高分散性和稳定性,我们采用简单的一锅法制备了石墨烯负载的镍隔离钯催化剂(Pd-Ni/RGO).采用XRD、Raman、XPS、SEM、TEM 等表征发现:镍的加入有三个作用:(1)形成氧化镍包覆结构,提升钯纳米颗粒的分散性(图1a,c-g)和稳定性(图1h);(2)促进氧化石墨烯的剥离和阻止石墨烯的再石墨化(图1a);(3)增强氧化镍与钯之间的作用力,促进钯颗粒表层的活化.通过精确调控镍的加入量至Ni/Pd=20,使钯颗粒的平均粒径减小至2.5 nm(图1d),形成了结构独特的石墨烯负载镍隔离钯纳米复合物(Pd-Ni(20)/RGO,图1e,g).将该催化剂用于溴苯偶联反应时,展现出明显高于Pd-Ni(x)/RGO,Pd/RGO 和Pd/AC 的活性和稳定性(图1h,2a).在45℃和0.024 mol% Pd 的温和条件下,反应3 小时即可转化完全.甚至在极少的催化剂用量下(0.008 mol% Pd),反应1 小时实现>99%的产率,最高TOF 值可达29450 h-1(图2b).同时,Pd-Ni(20)/RGO 可以有效催化氯苯(80.3%产率)及其它廉价芳卤的转化(表1),展现出很好的适用性.