Ti-MWW中六配位钛活性中心的构建及其催化烯烃环氧化性能

来源 :第18届全国分子筛学术会议 | 被引量 : 0次 | 上传用户:huoyong850918
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钛硅分子筛以其在选择性催化氧化领域的优异表现而备受关注.例如,具有MFI 结构的钛硅分子筛TS-1 已在丙烯环氧化,环己酮肟化,苯酚羟基化反应中实现了工业化的应用.这类基于TS-1 催化剂的反应工艺由于其过程绿色环保,高效且无污染等优势而前景瞩目[1].
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沸石分子筛的晶粒尺寸是一个重要的性能参数.与常规粒度分子筛相比,小晶粒沸石分子筛晶粒具有更大的外表面积和更多的外表面活性中心,以及短而规整的孔道,有利于产物的扩散,减小沸石孔道对客体分子内扩散过程的影响.小晶粒的这些特点使得其在正丁烯异构化反应中表现出优异的性能,如高的活性和选择性、长的催化寿命和较强的抗积碳能力.因此小晶粒沸石分子筛的研究有着重要的应用价值.
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分别以乙腈和甲醇为非质子性、质子性溶剂的代表,利用Materials Studio软件计算不同溶剂条件下,丙烯环氧化反应中TS-1分子筛对气相反应物丙烯的吸附能.MS软件利用密度泛函理论计算不同晶体的构型能,并将构型能差近似为吸附能,:E=E3-E1-E2(1)其中,E为吸附能;E1为吸附剂构型能;E2为吸附质构型能;E3为吸附后的总构型能.
本论文采用二次生长法在ZSM-5晶体颗粒表面外延生长SAPO-34分子筛壳层,合成了具有微介孔MFI/CHA型核壳分子筛材料。考察了晶化温度和晶化时间对MFI/CHA核壳型沸石分子筛合成的影响,结果表明,核相ZSM-5的预处理步骤对于成功合成此核壳型分子筛材料十分关键。并通过负载Zn、Ga考察了该核壳复合分子筛对甲醇芳构化催化性能的影响。与ZSM-5沸石分子筛相比,MFI/CHA核壳分子筛在催化甲
合成气(H2 和CO)可由生物质、煤炭和天然气产生,再催化转化为新兴燃料低碳混合醇,既能解决石油资源短缺问题,又绿色环保,意义重大.MoS2 催化剂由于其大的比表面积和高的反应活性及优异的抗硫性而备受关注.有序介孔碳Nc 具有较高的比表面积、较大的孔容、较好的水热稳定性和化学惰性等特点,其作为催化剂载体可使催化剂的分散性显著提高,催化剂与反应物接触面积明显增大,催化合成气转醇的效率显著提高.
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