【摘 要】
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聚酮天然产物是新药发现的重要源泉.我们课题组长期从事微生物来源的具有特殊结构单元或骨架、抗肿瘤活性显著的复杂天然产物的生物合成研究,其中的代表性聚酮类化合物包括FR
【机 构】
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中国科学院上海有机化学研究所,生命有机化学国家重点实验室,上海200032
【出 处】
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第二届中国放线菌生物学与产业化研讨会
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聚酮天然产物是新药发现的重要源泉.我们课题组长期从事微生物来源的具有特殊结构单元或骨架、抗肿瘤活性显著的复杂天然产物的生物合成研究,其中的代表性聚酮类化合物包括FR901464、越野他汀(Kosinostatin,KST)和三欣卡辛(Trioxacarcin,TXN).以FR901464的生物合成研究为契机,我们系统解析了聚酮化合物生物合成中以甘油为起始单元,经过独特的α-β脱水、异构成丙酮酸硫酯,进而经α-酮基还原成手性羟基的酶学机制;证实在聚酮链延伸过程中TE功能域催化了顺式双键的生成,从而揭示了聚酮天然产物中顺式双键形成的一种全新机制.在KST的生物合成研究中发现了NRPS的A功能域特定地识别烟酸,经过系列修饰后形成特殊的氨基取代的氮杂五元环硫酯,进而与五碳糖通过特殊的机制生成氮杂双五元并环硫酯中间体.在对TXN的生物合成研究中揭示了特殊的Ⅱ型PKS起始单元和复杂的后修饰途径.
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