以石墨烯为代表的二维材料具有诸多优异的物理特性，是纳米材料领域的研究热点并在柔性器件、复合材料及维纳米电路等领域展现出巨大的应用潜力，其强度、断裂、黏附等力学性能的表征与调控是实现其推广应用的关键。表面改性及异质杂化是调控石墨烯等二维纳米材料物理化学性质的有效手段。本研究结合第一性原理、分子动力学模拟及理论分析和实验观测等方法，多尺度分析了石墨烯表面改性及面内异质结构的力学性能。首先关注了多晶石墨烯的晶界强度，分析了晶界拉伸性能受表面氢化改性影响的规律和机理，进而设计提出了能够优化多晶石墨烯拉伸性能的表面改性方案；关注了石墨烯与六方氮化硼面内异质结构中杂化晶界的拉伸性能，应用旋错理论解析了石墨烯/氮化硼杂化晶界的应力分布，结合第一性原理和分子动力学模拟揭示了晶界偏转角度与异质界面的力学性能之间的关系。此外，研究了二维材料承受面内扭转及面外撕裂过程的力学特性，总结了面内扭转载荷作用下二维材料(石墨烯、石墨炔)的褶皱变形和抗扭强度受表面改性影响的规律，阐述了面外变形反馈调节面内强度的机理；还基于断裂力学基本理论，结合二维材料的晶体特征，提出了一种预测机械剥离中二维材料裂纹扩展方向的方法，给出了剥离所产生二维材料碎片的边缘的角度的分布规律，并通过对四种典型二维材料(石墨烯、二硫化钼、二硫化铂、黑磷)的实验统计证实了该模型的普适性。以上关于二维材料力学性能的多尺度分析对基于二维材料的纳米器件的制备和可靠性设计提供了一定的参考。