光驱动合成过氧化氢的无金属、碳量可调的氮化碳催化剂

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过氧化氢(H2O2)是一种绿色氧化剂,目前工业上生产H2O2的主要方法是蒽醌法,但存在毒性大、爆炸危险高的不足。因此,研究者提出以质子氢(H+)代替分子氢(H2)光合成H2O2的路线[1]。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一类半导体材料,其带隙宽度2.81eV,能够吸收可见光,已经用于光合成H2O2催化剂。而调控g-C3N4表面性质,提高H2O2产量与选择性是发展高性能催化剂的一个重要途径[2-3]。我们提出一种前体修饰法,调控C3N4中的碳量与存在形式,获得碳量可调的氮化碳催化剂(C3N4-Carbon)。光反应4小时,优化的C3N4-Carbon催化剂上H2O2产量达到1304μmol/L,是C3N4催化剂上H2O2产量(582μmol/L)的2.5倍,表明对C3N4催化剂进行适当的碳量调节,可以提高光合成H2O2产量。研究发现,碳量改变可以调控氮化碳的平带电位,而平带电位正移有利于氧分子的二电子选择性还原生成H2O2,从而提高了H2O2产量。该研究为光合成H2O2的C3N4催化剂性能强化提供了一个新思路。
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