【摘 要】
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氢能具有清洁、高效、安全、无污染等特点,被认为是未来最有发展的前景能源之一.氨硼烷由于具有非常高的储氢量分数(19.6wt%),颇具应用前景[1,2].氨硼烷可以通过热解和溶剂解(水解、醇解)的方式放出氢气.热解往往要求通过高温实现,而在室温下选择合适的催化剂可以使每摩尔氨硼烷放出3摩尔的氢气[3-5].因此,制备出高效的金属纳米催化剂催化氨硼烷水解制氢是目前的研究热点.我们采用简单的原位还原法成
【机 构】
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江西师范大学化学化工学院,南昌,330022
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氢能具有清洁、高效、安全、无污染等特点,被认为是未来最有发展的前景能源之一.氨硼烷由于具有非常高的储氢量分数(19.6wt%),颇具应用前景[1,2].氨硼烷可以通过热解和溶剂解(水解、醇解)的方式放出氢气.热解往往要求通过高温实现,而在室温下选择合适的催化剂可以使每摩尔氨硼烷放出3摩尔的氢气[3-5].因此,制备出高效的金属纳米催化剂催化氨硼烷水解制氢是目前的研究热点.我们采用简单的原位还原法成功的制备了碳纳米管负载铑纳米粒子催化剂,与活性炭负载Rh和未用载体负载的Rh纳米催化剂相比,碳纳米管负载Rh纳米粒子表现出较高的催化活性,其催化氨硼烷水解制氢的TOF值高达706molH2molRh-1min-1,这是目前报道催化氨硼烷水解反应活性最高的催化剂,实验测得该催化剂催化氨硼烷水解的活化能为28±1kJmol-1,并且在室温下催化剂循环使用8次之后仍具有较高的活性.这些结果表明碳纳米管负载Rh纳米粒子对氨硼烷水解制氢具有较好的催化活性和循环稳定性.
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以具有广泛应用的氧化铈纳米材料[1]为例,我们借助17O固体核磁共振谱学研究了氧化物纳米粒子的局域结构和表面化学.通过17O的化学位移,来自纳米材料表面第1、2 和3层的氧原子,表面羟基、与氧空位靠近的氧物种以及体相氧物种的17O核磁共振信号都能够区分开来(图1).
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