炭基纳米催化剂的设计合成

来源 :中国化学会第29届学术年会 | 被引量 : 0次 | 上传用户:godzerovwx
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  纳米催化剂具有表面原子及活性中心数目多及催化效率高等特点,因而在催化领域有着巨大的发展前景.结合纳米炭材料比表面积高、化学稳定性好等特点,我们从分子底层设计的溶液化学出发,发展了系列微米球、纳米球以及纳米炭片的可控合成及功能化新方法,并研究其作为纳米催化剂的应用性能.提出了通过“纳米空间限域热解”方法构建胶体型多孔炭的新策略,解决了胶体催化剂易团聚的问题.以苯并噁嗪为球体组装的结构单元,通过调变分子聚集成核的速度及添加结构导向剂,实现了系列高度均匀(PDI<5%)且含氮官能团的纳米炭球精确合成,可用作催化剂载体制备高度分散贵金属纳米催化剂[1].例如:负载钯活性组分后在苯甲醇氧化反应中表现出高的催化活性(底物与钯摩尔比100:1,2 h转化率大于98%,选择性99.9%).受氨基酸分子结构中羧基和胺基在温和条件下可构筑组装体的启示,我们采用弱酸-弱碱诱导自组装成功制备胶体型磁性空心炭球,利用聚合物球表面高度分散的官能团,实现贵金属(Pt,Pd,Ag)纳米粒子的高度分散(~2 nm),将催化剂应用于液相催化应用中,利用外加磁场便可以实现催化剂的回收循环利用,有效解决了纳米催化剂难分离的问题[2].此外,借助多孔固体孔道尺寸效应和炭表面对金属纳米粒子的亲和性,实现了纳米粒子在炭载体中的高度分散和炭载体孔道的充分开放,以双孔道管状有序介孔炭为载体,将氧化铁或Au-Pd固载在管腔内部,保留管腔间孔隙开放为催化反应提供场所[3,4].为了提高催化反应过程中的传质扩散速率,采取缩短材料结构单元尺度的策略,设计制备了纳米片层多孔炭,制备的片层结构单元厚度可精确调控,在催化反应中表现出高的催化活性及循环稳定性.
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