多原子复杂分子反应往往是燃烧化学、大气化学中的重要化学反应。这些反应蕴藏着更丰富的动力学信息，在原子分子水平上研究此类反应，将对分子反应动力学领域起到巨大的推进作用，并且对人类生存环境有着重要作用。理论上的研究主要包括势能面的构建和动力学计算。一方面，我们进一步发展了基于交换不变性多项式拟合的势能面构建方法，构建出了一系列高精度的复杂多原子分子反应体系势能面。相比于其他势能面构建方法，这个方法的最主要优点体现在势能面是用一组交换不变的基组展开而拟合得到的，由此大大提高了势能面拟合的效率。另一方面，基于精确的势能面，我们才能进一步进行动力学计算。对于三原子及简单的四原子反应体系，我们能够利用和发展含时量子波包方法，计算得到反应的所有动力学信息。对于更加复杂的多原子反应体系，以目前的计算机水平和条件，还是很难用全维的量子方法精确处理。因此，我们利用和发展准经典的动力学方法，对于单个电子态的反应体系用准经典轨线模拟，对于涉及多个电子态的非绝热动力学，我们利用和发展有效的势能面跳跃(surface hopping)方法，从而计算得到很多重要化学反应的动力学信息，并和实验结果得到了很好的吻合。