【摘 要】
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利用X射线吸收同步辐射近边和扩展边精细结构谱(XANES-EXAFS),对黄铁矿还原亚硒酸的产物进行了较系统的研究.结果表明,Se(Ⅳ)与天然黄铁矿在pH≤5.65条件下的反应产物为Se(0)
【机 构】
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北京分子科学国家实验室,放射化学与辐射化学重点学科实验室,北京大学化学与分子工程学院应用化学研究所,北京 100871
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利用X射线吸收同步辐射近边和扩展边精细结构谱(XANES-EXAFS),对黄铁矿还原亚硒酸的产物进行了较系统的研究.结果表明,Se(Ⅳ)与天然黄铁矿在pH≤5.65条件下的反应产物为Se(0),在pH≈6.1附近,可能有少量的FeSeO3或Fe-Se化合物生成,在pH≥6.94时,由于Fe(Ⅲ)-氯氧化物的沉淀,在一定程度上阻滞了热力学上最稳定产物FeSe2的生成;通过Se(Ⅳ)/Se(Ⅵ)与合成的黄铁矿-等轴磁硫铁矿反应,在pH≈6.2和pH≈10.3条件下,首次观察到热力学上最稳定产物FeSe2的生成,表明79Se在含Fe(Ⅱ)-硫化物的地质环境中,有可能形成其最难溶解的形态而被阻滞迁移.研究结果也表明,在一定程度上,黄铁矿还原亚硒酸过程并不产生酸.因此,Fe(Ⅱ)-硫化物有望作为较理想的还原剂,在地质时间尺度上阻滞79Se的迁移.
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