【摘 要】
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利用太阳光光催化分解水和降解有机物是一种环境友好的再生能源制备技术,是人类实现可持续发展并获得丰富的、洁净的新能源的理想途径和方式,因此设计高活性和光量子效率
【机 构】
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中国石油大学(北京)理学院材料科学与工程系,北京 102249
【出 处】
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第十四届全国太阳能光化学与光催化学术会议
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利用太阳光光催化分解水和降解有机物是一种环境友好的再生能源制备技术,是人类实现可持续发展并获得丰富的、洁净的新能源的理想途径和方式,因此设计高活性和光量子效率的光催化剂便成为核心科学问题.新型聚合物g-C3N4[1]是在室温条件下较稳定的碳氮化合物,作为在可见光下“metal-free”的光催化剂,它逐渐成为很具发展潜力的光催化剂材料,受到人们的日益重视.g-C3N4的禁带宽度(Eg=2.7eV)接近于理想半导体的禁带宽度(Eg=2.03eV),这使得它能够吸收利用太阳光中能量的比例较高.但也有一定的缺点如：对光生电子-空穴对的分离效率较低[2]基于此,本文利用光分解沉积方法原位合成了Co-Pi/g-C.3N4[3]光催化剂.在反应过程中,位于价带的光生空穴倾向于将Co2+氧化成为Co3+,形成Co-Pi光催化剂沉积在g-C3N4表面,对g-C3N4表面光生载流子电子-空穴对的分离有显著的促进作用,提高光催化分解水能力.表面Co-Pi[2]纳米粒子的存在降低了光解水氧化的活化能,并且为氧提供了活性位点,有效降低了电子与空穴的复合几率,使其产氧能力升高.光催化制氢过程中,Co-Pi和Pt都沉积负载在g-C3N4表面,光生电子被转移到Pt上,促使水分解产生H2光催化性能实验表明,在最优制备条件下,紫外线照射时间为20min(CP-20)的样品具有最高的产氧产氢能力,与纯g-C；Co-Pi助催化剂不仅能收集空穴,而且还能氧化牺牲剂甲醇,由此产氢能力也有很大的提高.3N4相比,分别提高了6.8 倍和9.6 倍(见图1).循环实验进一步表明Co-Pi/g-C3N4 光催化剂有较好的稳定性.最后,基于对Co-Pi/g-C3N4的结构表征和光催化性能研究,提出了可能的作用机理(图2).
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