【摘 要】
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为了区分不同活性位点的催化活性,我们研究了满覆盖度下的Ag(111)表面催化的4-溴联苯(C6H5C6H4Br)的Ullmann偶联反应.反应过程包括4-溴联苯的脱溴与衬底表面的Ag原子配位
【机 构】
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北京大学化学与分子工程学院,北京大学,100871Sino-DanishCenterforMolecularNanostructuresonSurfaceandiNANO,奥胡斯大学,丹麦奥胡斯
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为了区分不同活性位点的催化活性,我们研究了满覆盖度下的Ag(111)表面催化的4-溴联苯(C6H5C6H4Br)的Ullmann偶联反应.反应过程包括4-溴联苯的脱溴与衬底表面的Ag原子配位形成有机金属的过渡产物[1],C6H5C6H4AgC6H4C6H5.这种过渡产物中的Ag原子会处于Ag(111)面的桥位或三重位.进一步的反应发现三重位的催化活性比桥位的高：它们形成最终产物p-四联苯(C6H5C6H4C6H4C6H5)的温度分别为390K和410K.通过这一现象,可以作为位点选择的反应调控.除此之外,我们也研究了低覆盖度下4-溴联苯在Ag(111),Cu(111),Cu(100)表面的Ullmann偶联反应过程.在不 司的覆盖度下出现了不同的反应通道.除了满覆盖度下上述的三类物种之外,一种新的过渡物种：自由基类似物C6H5C6H4*[2],出现在有机金属过渡物与最终产物四联苯之间.这个额外的反应步骤也使得低覆盖度下最终产物的生成温度有所增加.该现象可以作为覆盖度决定的反应调控.
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