【摘 要】
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得益于质谱及核磁共振等技术的进步,单一分子内部的同位素分馏信号可以被精确测定,例如异位同位素分析.分子内异位同位素分馏信号的应用无疑为地球化学领域提供了另一个维度的信息.目前,相关的研究已经应用在丙烷的碳、氢同位素体系.丁烷(C4H10)作为天然气的重要组成,同时也是大气中重要的挥发性有机化合物(VOC),其分子内部异位同位素的分馏信号对于认识丁烷的形成和来源以及天然气的演化等都意义显著.因此利用
【机 构】
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中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室,贵阳550081 贵州民族大学,贵阳55002
【出 处】
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中国矿物岩石地球化学学会第17届学术年会
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得益于质谱及核磁共振等技术的进步,单一分子内部的同位素分馏信号可以被精确测定,例如异位同位素分析.分子内异位同位素分馏信号的应用无疑为地球化学领域提供了另一个维度的信息.目前,相关的研究已经应用在丙烷的碳、氢同位素体系.丁烷(C4H10)作为天然气的重要组成,同时也是大气中重要的挥发性有机化合物(VOC),其分子内部异位同位素的分馏信号对于认识丁烷的形成和来源以及天然气的演化等都意义显著.因此利用量子化学计算手段研究了丁烷体系碳、氢同位素的异位同位素分馏信号。理论计算水平选取了CCSD(T)/6-311+G(d,p)、MP2/6-311+G(d,p)及B3LPY/6-311+G(d,p)。为了更精确地研究丁烷体系的同位素效应,采用了超越简谐水平的计算方法,加入非谐效应、转振耦合效应等校正项,以得到非常精确的同位素分馏参数。同时,研究了同位素分馏信号与温度的依赖关系以及异构体丰度间的关系,为拓宽异位同位素效应的研究范围提供了理论基础。
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