【摘 要】
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由醇类合成羰基化合物是有机合成中最基本和最重要的反应之一.目前工业上仍主要采用含氧无机化合物如K2Cr2O7、KMnO1等作为氧化剂,通过计量化学反应从醇制羰基化合物.但这些
【机 构】
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厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室,厦门大学化学系,厦门,361005
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由醇类合成羰基化合物是有机合成中最基本和最重要的反应之一.目前工业上仍主要采用含氧无机化合物如K2Cr2O7、KMnO1等作为氧化剂,通过计量化学反应从醇制羰基化合物.但这些方法产生大量的重金属盐废物,带来严重的环境问题.近年来,随着建立可持续发展现代化学过程的要求和"绿色化学"概念的提出,开拓以氧气或空气为氧化剂的醇的催化氧化过程愈来愈引起人们的重视[16].多相催化剂由于具有易与产物分离、可循环操作等优点,近年也引起了广泛关注[6],其中负载Pd、Ru等催化剂在以氧气为氧化剂的多种醇的选择氧化中表现了优异的催化性能[711].然而,大多催化剂的转化活性仍较低,TOF一般低于1000h1,且反应需要有机溶剂.无需有机溶剂的催化体系虽也有报道,但基质(反应物)适用范围窄.因而开拓以氧气或空气为氧化剂、无需溶剂且可适用基质范围较广的新多相催化体系具有重要意义.本工作发现,两种新催化剂,即以吸附法制备的含高分散钯的Pd/Al2O3-ads和以离子交换法并经适当后处理合成的Pd/NaX-ie催化剂在包括芳香醇、脂肪醇、环状醇及杂环醇等多种醇的无溶剂选择氧化反应中表现了优异的催化性能.研究表明,钯纳米金属粒子可能是真正的催化活性相,小粒径的钯(≤5nm)具有优异的催化性能.该类催化剂操作简单、稳定性优良,且可使用空气作为氧化剂.
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