过氧化氢是一种清洁、绿色的氧化剂,同时是一种易储存与运输的液态燃料。在造纸、水处理、化学品合成等许多生产领域有广泛应用,是可用于燃料电池的潜在的清洁燃料。目前工业化生产H2O2主要采用蒽醌法,该法装置易于大型化、产率较高,但能耗大、体系复杂、存在安全风险。直接以H2和O2气体为原料合成H2O2不使用有机溶剂,但需要贵金属(Au、Pd)作为催化剂,而且H2和O2混合体系在宽浓度比范围内有爆炸风险,较难控制。因此,发展新的高效、清洁、安全的H2O2生产方法具有重要的科学价值与实用意义。以水和氧气为原料、通过光—化学能转化,将光能以化学品H2O2的形式储存是一种清洁合成途径。研究发现一些有光响应的催化剂在光激发下产生的电子能够还原氧,然后经过一系列自由基转化过程可以形成H2O2,此过程有效避免了H2和O2直接混合,生产风险大大降低[1-3]。但是,该过程或者需要利用醇作为质子供体或者需要贵金属作为催化剂驱动反应。因此,利用丰产元素组成的材料催化过氧化氢清洁合成仍具有很大挑战。研究发现,在半导体表面修饰金属氧化物薄层能够有效调控水氧化与氧还原反应的电荷转移途径[4],这为设计合成H2O2的高效催化剂提供了借鉴。我们设计制备了金属氧化物/氮化碳(MMO/CN)复合结构。金属氧化物在光激发下首先催化水氧化释放出质子,而氮化碳中的光生电子将氧气还原并与释放的质子结合,这就抑制了超氧自由基产生,有利于形成H2O2并使其稳定存在。调控金属氧化物活性组分与氮化碳的比例,复合材料可达到最优性能,然而,单独使用金属氧化物或氮化碳都无法形成H2O2。这表明氧还原与水氧化反应在催化剂上能够有效耦合。该工作为H2O2清洁生产的非贵金属催化体系研究提供了重要思路。