【摘 要】
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理解化学反应发生的途径和机理是化学研究追求的基本目标之一,而探索复杂配合物的组装过程,则是当前推进功能配合物走向真正定向构筑的前沿阵地[1,2].我们在溶剂热条件下
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理解化学反应发生的途径和机理是化学研究追求的基本目标之一,而探索复杂配合物的组装过程,则是当前推进功能配合物走向真正定向构筑的前沿阵地[1,2].我们在溶剂热条件下,1-甲基-2-羟甲基苯并咪唑(HL)、硝酸钴、叠氮钠和三乙胺的甲醇/水溶液体系中,观察到了反应时间依赖的三种主产物：立方烷基簇合物[Co4(L)4(N3)4(CH3O)4](1)、一维链状立方烷基配位聚合物[Co4(L)4(N3)2(NO3)2(CH3OH)2]n(2)和一维链状类立方烷基配位聚合物[Co4(L)4(N3)4]n(3)的依次出现.我们依托电喷雾质谱,结合X-射线单晶和粉末衍射技术,对不同反应时间体系的溶液态、单晶态和沉淀粉末进行了系统表征.过程研究(Fig.1)表明,四核钴簇1首先生成,然后作为组装单元发生重排和桥连生成立方烷基聚合物2；2在多种平衡竞争下进一步断裂和重排,形成类立方烷基链状聚合物3.1是该多级组装体系的关键前驱体和中间体.
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