【摘 要】
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近年来,纳米碳材料在催化领域的研究备受关注,由于纳米碳表面性质可以通过缺陷密度和杂原子官能团进行调控,因而具备一定的酸碱性和氧化还原能力[1,2]。本工作通过在惰性气氛中对纳米金刚石进行不同温度的退火处理(550～ 1300oC),并采用HRTEM、EELS、Raman、DRIFT 和XPS 等表征手段考察纳米金刚石微观结构和表面化学的变化,从而深入研究纳米金刚石催化丙烷脱氢的催化作用本质。研究发
【机 构】
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中国科学院金属研究所,沈阳材料科学国家(联合)实验室,沈阳,110016
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近年来,纳米碳材料在催化领域的研究备受关注,由于纳米碳表面性质可以通过缺陷密度和杂原子官能团进行调控,因而具备一定的酸碱性和氧化还原能力[1,2]。本工作通过在惰性气氛中对纳米金刚石进行不同温度的退火处理(550～ 1300oC),并采用HRTEM、EELS、Raman、DRIFT 和XPS 等表征手段考察纳米金刚石微观结构和表面化学的变化,从而深入研究纳米金刚石催化丙烷脱氢的催化作用本质。研究发现高温退火处理可导致纳米金刚石逐渐从外层向内核发生石墨化相变,当退火温度高于1000oC 时,外层开始趋向于生成sp2 杂化的富勒烯层(图1)。随退火温度升高,sp2/sp3 杂化的碳原子比值增加,同时表面氧含量明显下降,表面亲电氧物种发生分解脱除并主要以酮/醌类亲核氧物种存在。进一步考察丙烷脱氢催化性能发现(图2),随退火温度升高,反应活性和选择性升高,当温度高于1100oC 时,反应活性和选择性则开始降低,这主要取决于纳米金刚石表面sp2/sp3 杂化的复合核壳结构和酮/醌类亲核氧物种之间的协同作用。
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