无铅卤化物双钙钛矿Cs₂M⁺M³⁺X₆（X=Cl,Br,I）作为钙钛矿类太阳能电池吸收材料中的新成员,具有合适的能隙和较好的热力学稳定性,为环境友好型钙钛矿太阳能电池器件的设计开辟了一条新的途径。本文首次对24种层状Ruddlesden-Popper（RP）型n=1-3的Cs_n+1M_n/2M_n/2X_3n+1(M⁺:In⁺, Cu⁺, Ag⁺, Au⁺; M³⁺:Bi³⁺, Sb³⁺)钙钛矿结构进行了优化,并基于第一性原理和GW-BSE计算,研究了它们的电子、光学和输运性能。令人惊讶的是,我们发现Cs₄In_3/2Sb_3/2I₁₀（n=3）结构具有1.29eV的直接带隙,这一带隙值很适合用于可见光的吸收和发射。为了调整带隙和电荷分布,我们进一步构建了7个具有直接带隙和Ⅱ型能带对齐的二维卤化物双钙钛矿异质结构,这些结构能使光生载流子在空间实现有效分离,载流子复合率显著降低,这些性质有利于用于光伏器件。特别地,Cs₄In_3/2Sb_3/2Cl₁₀/Cs₂Cu_1/2Bi_1/2Cl₄异质结具有1.65 eV的直接带隙。不同的层状CsInSbI钙钛矿结构和CsInSbCl/CsCuBiCl基异质结构在可见光区的吸收系数均达到～10⁵ cm^-1,这一吸收系数与块状MAPbI₃的相当。此外,它们的电子和空穴迁移率比MAPbI₃大3/4个数量级,可达10²-10³ cm²V-1s^-1。合适的带隙、载流子在空间的有效分离、优良的吸收系数和极高的载流子迁移率等特性表明,二维层状RP型CsInSbI和CsInSbCl/CsCuBiCl基钙钛矿材料在无铅太阳电池吸收剂和固体照明材料中有着广阔的应用前景。