【摘 要】
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在TX-100 胶束溶液中研究了碳酸氢钠活化过氧化氢对环己烯的环氧化过程,并考察了卟啉锰对反应的促进作用.实验观察到,卟啉锰和碳酸氢钠对H2O2 的活化存在协同效应.卟啉锰
【机 构】
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河北科技大学化学与制药工程学院,石家庄市裕华东路70号,050018
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在TX-100 胶束溶液中研究了碳酸氢钠活化过氧化氢对环己烯的环氧化过程,并考察了卟啉锰对反应的促进作用.实验观察到,卟啉锰和碳酸氢钠对H2O2 的活化存在协同效应.卟啉锰单独活化H2O2,环氧环己烷收率很低.NaHCO3 对H2O2 环氧化环己烯起到了关键作用.在TX-100 胶束溶液中,环氧化反应处于动力学控制区,硫酸锰和卟啉锰均可加速反应.300ppm 的卟啉锰使环氧化速率提高近5 倍,H2O2 利用率达20％以上.在环己烯5mL,TX-100 0.1g,NaHCO31.5g,卟啉锰0.015 g,蒸馏水5g,反应温度30℃,反应时间5h,环己烯与H2O2 摩尔比1∶5,30g30％的H2O2,环己烯转化率达95％,环氧环己烷收率91％,选择性95.8％,体系的近中性环境抑制了环氧化物的水解.对于NaHCO3 单独活化H2O2,在与前述相近的条件下反应12h,转化率仅为15.2％,收率13.8％.结果表明,反应速率越快,H2O2 利用率越高.H2O2 与NaHCO3 生成的活性氧物种不稳定导致H2O2 利用率偏低.游离的Mn2+离子不仅催化环氧化,且促进H2O2 直接分解,使环氧化物收率偏低；卟啉络合的Mn2+离子则给出较高的环氧化物收率.
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