近年来,钙钛矿太阳能电池因其优异的光伏特性,简单廉价的制备工艺,多样性的制备方法受到了广泛关注。目前钙钛矿太阳能电池的最高转化效率已经突破了22%^[1]。然而,大多数的研究成果都建立在不易于扩展的旋涂工艺的基础上,只有少数工作对采用印刷工艺制备钙钛矿太阳能电池的方法进行了探索^[2-3]。另一方面为了拓展更为广阔的应用前景,钙钛矿太阳能电池柔性化的需求也越来越明显^[4]。卷对卷印刷技术是在环境条件下高集成、低成本、大规模制备柔性钙钛矿太阳能电池的一种很有前景的制备工艺。因此,我们通过卷对卷印刷设备,在柔性的PET导电基底上制备了稳定的、高重复性的钙钛矿太阳能电池。其中高质量的钙钛矿薄膜是通过两步溶液法:采用卷对卷微凹版印刷Cs掺杂PbI₂薄膜和采用卷对卷狭缝涂布印刷二元阳离子卤化物薄膜,在环境条件下逐步沉积得到的。我们的研究结果表明,在Cs掺杂的PbI₂溶液中引入低于化学计量数比例的分子体系内的有机阳离子,例如FA⁺、MA⁺,能很好地抑制印刷制备的高湿度条件下的PbI₂自然结晶,提高薄膜覆盖率,并使得Cs掺杂的PbI₂薄膜更容易转化为钙钛矿。而采用一定比例的DMSO:DMF混合溶剂配置前驱体溶液,也有利于增大钙钛矿晶粒尺寸,提高结晶度。通过卷对卷印刷工艺制备的钙钛矿薄膜晶粒尺寸分布均匀无孔洞,优化后的小面积器件效率达到了8.0%（0.081cm²）。