共轭配体与界面调控及其高性能钙钛矿太阳能电池

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界面修饰工程是目前实现高效率及长期稳定的钙钛矿太阳能电池的重要手段。近来,我们发展了一种基于类卤素诱导的界面后处理技术,对于甲胺铅碘和甲脒铅碘钙钛矿薄膜都实现了可控的薄膜重结晶调控,从而实现了高效率和长期稳定的铅基钙钛矿太阳电池制备。[1][2]而对于锡基钙钛矿太阳能电池,我们通过引入苯乙烯碘和氟化锂的双界面修饰工程,也实现了薄膜稳定增强及缺陷抑制,从而大幅提高器件光电效率。[3]对于配体修饰的界面工程,目前报道的长链配体虽然能有效实现薄膜缺陷钝化,其绝缘特性会限制器件光电特性的进一步提升。我们探索了一种新型的共轭配体苯丙烯胺(PPEA)对有机铅卤钙钛矿薄膜的调节修饰。受益于PPEA的"准共面"刚性几何构型和离域特性,在钝化钙钛矿表面缺陷的同时,共轭分子在界面有序的空间堆叠也为电荷交换提供了快速路径。受益于此,PPEA改性的太阳能电池获得了最大效率~21%,并且具有伴随着长期稳定性(在1000h测试后保持90.2%的初始PCE,25℃和40±10湿度)。这种创新的共轭分子"桥"在1.96 cm2大面积电池上同样表现出优异结果(电池效率达18.43%)。[4]对于共轭配体在钙钛矿发光量子点方面的应用,我们也进行了深入的研究。长链配体制备的稳定胶体量子点,其绝缘属性也会严重阻碍载流子在量子点之间的传输,导致其发光器件性能低下。至今,已经有几种方法被采用来提高量子点薄膜中的传导性能。但是,依然没有一种方法能够打破量子点薄膜传导性及量子点胶体溶液稳定性之间相互制衡的这一瓶颈问题。我们首次克服了这一难题,成功采用共轭胺配体苯丙烯胺(PPEA)制备了甲胺铅溴量子点。由于共轭配体所具有的电子云叠加和离域效应,采用苯丙烯胺制备的量子点其薄膜的电导率,载流子迁移率大大增加,同时保证了其胶体稳定性和光致发光性能。作为发光二极管中的应用,基于苯丙烯胺为配体的量子点制备的发光二极管其的最大电流效率为9.08 cd A-1,是基于传统正辛胺为配体制备的量子点发光二极管电流效率(1.14 cd A-1)的8倍。这项工作为量子点在能量转换相关器件中应用中所存在的低电导率问题提供了关键的解决方案。[5]
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