【摘 要】
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螺吡喃(Spiropyran,SP)与部花青(Merocyanine,MC)间的光致变色反应近年来受到越来越多的关注。但对该反应的激发态超快过程和反应机理的理解目前仍不够深入。我们发现了
【机 构】
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陕西师范大学化学化工学院,陕西省大分子科学重点实验室,西安,710119
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螺吡喃(Spiropyran,SP)与部花青(Merocyanine,MC)间的光致变色反应近年来受到越来越多的关注。但对该反应的激发态超快过程和反应机理的理解目前仍不够深入。我们发现了导致BIPS(1,见图1)较高内转换(internal conversion,IC)效率的可能通道,即通过沿C-O键伸长方向上的S1/S0锥形交叉,以及在该反应通道附近的、由桥碳原子上的氢的面外振动(hydrogen-out-of-plane,HOOP)所导致一个S1/S0态间强相互作用区域发生的非绝热弛豫。强吸电子基团(-NO2)对螺吡喃的电子结构和反应影响显著：在6-nitroBIPS(2,图1)虽然也存在一个相似的HOOP区域,但S1与S0态势能面在该处的能隙明显大于1中的情形,基态和激发态耦合较弱,不利于内转换而有利于开环反应继续向产物一侧进行,即更倾向于实现从6-nitroBIPS到MC的光致变色过程。
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