碱性U(Ⅵ)溶液稳定性及其控制状态方程

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基于竞争配位作用机制和广义配合物概念,提出了描述碱性U(Ⅵ)溶液稳定性的状态方程。状态方程仅与物性和体系组成相关,不含有模型参数,能够预测计算碱性U(Ⅵ)溶液的化学问题,如U(Ⅵ)物种分布规律与铀浓度和溶液组成之间的对应关系。竞争配位是指铀酰离子的羟基化和配位体质子化对U(Ⅵ)配位反应的影响。研究结果表明,(1)U(Ⅵ)溶液稳定性与铀浓度正相关;(2)对于所有铀浓度范围,最小碳铀比(pmin)≥0.05即可消除双核和多核U(VI)羟基物种;(3)对于1 mol/L碱性铀溶液,pH=[7.0,12],溶液稳定所需Pmin≥[3.38,6.1];铀浓度越低,溶液稳定所需维持的Pmin越高。
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