【摘 要】
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苯甲醇至苯甲醛的选择性催化氧化,目前多采用Au、Pd 等贵金属负载型催化剂,但我们发现TiO2 也能够体现出良好的活性,它经反应修饰后具备可见光催化活性1,在气相氧化中也
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苯甲醇至苯甲醛的选择性催化氧化,目前多采用Au、Pd 等贵金属负载型催化剂,但我们发现TiO2 也能够体现出良好的活性,它经反应修饰后具备可见光催化活性1,在气相氧化中也能够展示出良好的选择性.本文考察了一系列TiO2 材料,包括介孔材料、纳米颗粒、纳米管及商业化P25,在气相催化氧化中均体现出较高的选择性(＞90％).随氧气分压的增加,反应转化率及选择性均会增加,这与我们之前报道的Cu-TiO2 不同2,说明O2 在TiO2 上的活化至关重要.考虑到CeO2 良好的氧化还原及储放氧性质,我们利用AcHE 法合成了介孔Ce-TiO2 材料,在苯甲醇的沸点(203oC)即可获得较高的得率.尤为特殊的是Ce 组分在TiO2 中高度均一的分散,避免了完全氧化而只体现出醇到醛的高选择性.O2-TPD 研究表明,掺杂Ce 后O2 脱附温度更低,低温下脱附的O2 分子含量更多,这恰好与反应活性相对应.由于TiO2 表面Lewis 酸位易造成积碳导致快速失活,经添加KCl 抑制后,介孔K-Ce-TiO2 催化剂体现了较好的活性及反应稳定性.
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