【摘 要】
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MoO3-x纳米带在异丙醇(IPA)光催化脱水制丙烯反应中表现出良好的催化转化率与产物选择性.为深入理解该催化反应,我们运用密度泛函理论和周期性平板模型系统地研究了IPA在MoO3-x表面吸附生成丙烯的反应机理及氢原子在MoO3-x纳米带中的扩散行为.计算结果表明,MoO3-x纳米带表面氧空穴是IPA脱水反应的主要活性位点.IPA主要通过羟基在表面氧空穴位点发生吸附,我们通过对三条IPA脱水反应通
【机 构】
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吉林大学理论化学研究所,长春,130023 中国检验检疫科学研究院纳米材料与产品检测研究中心,北京
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MoO3-x纳米带在异丙醇(IPA)光催化脱水制丙烯反应中表现出良好的催化转化率与产物选择性.为深入理解该催化反应,我们运用密度泛函理论和周期性平板模型系统地研究了IPA在MoO3-x表面吸附生成丙烯的反应机理及氢原子在MoO3-x纳米带中的扩散行为.计算结果表明,MoO3-x纳米带表面氧空穴是IPA脱水反应的主要活性位点.IPA主要通过羟基在表面氧空穴位点发生吸附,我们通过对三条IPA脱水反应通道的计算确定了IPA脱水生成丙烯的最优反应路径.
其他文献
目前作为燃料电池最好的催化剂Pt/C,其成本高昂,资源短缺。为了解决此问题,Pt-M(M=Fe,Co,Ni,Cu等过渡金属)合金被广泛研究,尤其是PtNi合金催化剂。据计算Pt3Ni(111)的ORR活性是Pt(111)的10倍,而Pt3Ni的ORR活性是商业Pt/C的90倍[1]。
提高全钒液流电池隔膜的稳定性和选择性是全钒液流电池重要的研究课题之一.本论文通过在多孔离子传导膜孔壁上引入交联网状结构，设计并制备出了具有高稳定性和选择性的荷正电多孔离子传导膜(Fig.1(A)).在VFBs运行条件下，利用多孔离子传导膜孔壁上表面电荷与钒离子之间的唐南排斥效应，有效地提高了膜的选择性.
通过原子态氢(atomic H)处理垂直碳纳米管阵列,制备了一种碳化硅(SiC)包裹在石墨化金刚石(graphitized nanodiamond,GD)核中的核壳纳米晶体(SiC-GD)。
高活性、低成本氧还原催化剂及其催化活性机理的研究对于燃料电池及金属空气电池的发展至关重要.本报告将讨论我们最近在如何设计高活性氧还原催化活性位点、提高活性位数量及催化活性机理方面的最新研究进展1-7.不仅通过纳米结构化催化剂的设计获得了高活性的低成本氧还原催化剂，而且深入研究了所发展的高活性Fe-N-C催化剂的催化活性机理.
本文首先联用硬模板-浸渍-NH3高温炭化技术制备氮掺杂有序层次孔中空炭球(Nitrogen-doped Hollow sphere carbon,NHSC）,以此为基体引入廉价的铁源(铁卟啉）,制备出四氧化三铁/氮掺杂中空碳复合材料(Fe3O4-NHSC）(Fig.1）.电化学测试结果表明,在酸性和碱性的介质中,Fe3O4-NHSC均具备优秀的ORR催化活性、抗甲醇氧化性和高稳定性(Fig.2）.
高性能电极材料需要具有较高的催化活性，较大的比表面积和稳定的导电特征，碳材料以其结构可设计性、高稳定性和功能化是新型储能器件理想的电极材料1.然而其实际应用却受限于高成本制备过程.三聚氰胺和生物质资源丰富且价格低廉，是制备碳电极材料可选择的重要原料2-5.
分别采用刷涂-热解和电镀工艺制备了IrO2-Ta2O5/Ti和β-PbO2/Ti电极，使用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)及X射线光电子能谱仪(XPS)对其微观形貌及物相组成进行表征与分析，结果表明，制备的电极表面存在IrO2-Ta2O5和β-PbO2有机污染物电催化氧化活性组分。
相界面活性位的认识，以及与催化性能关系的认知是多相催化研究的一个重要问题。虽然模型催化剂已有研究，但是对于真实的催化剂体系，由于其复杂性，研究甚少。氧化亚铜是一个应用广泛的催化材料[1]。我们通过部分氧化的方法制备了氧化亚铜/氧化铜异相界面结构[2]。通过高倍电子显微镜技观测到大约5 nm 的CuO 纳米嵌入在Cu2O表层。
金属的催化性能很大程度上取决于其表面结构，金属的表面结构不同带来的催化活性也不一样。我们最近报道的重构的金(110)表面可以催化正构烷烃的端甲基和紧邻亚甲基的C-H键，并促使烷烃分子发生线性聚合[1]。但是对于金(110)的(1×2)重构表面还是(1×3)重构表面在反应中起决定性的催化作用还不清楚。
本文采用水蒸气预处理的方法来抑制碱性磷酸锂催化剂的表面积碳生成,从而提高催化剂的催化能力.结果显示：在300 ℃下经过水蒸气处理30分钟,催化剂呈现最好的催化活性.而且,经过水蒸气处理的催化剂积碳量是15.1％,远远低于未经处理的催化剂上的积碳量(21.5％).实验证明：经水蒸气处理后,Br(o)nsted酸量的减少可能导致积碳量的减少,而催化剂活性的提高可能是由于Lewis酸量的增加和强碱强度的