【摘 要】
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基于周期性的密度泛函理论(DFT)系统地研究了 Ru(0001)表面甲醇氧化反应.根据可能中间体和反应所需过渡态,确定两种可能的路径为：CH2O → CHO → CO → COOH → CO2(CO 路
【机 构】
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中国石油大学理学院,山东青岛,266580
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基于周期性的密度泛函理论(DFT)系统地研究了 Ru(0001)表面甲醇氧化反应.根据可能中间体和反应所需过渡态,确定两种可能的路径为：CH2O → CHO → CO → COOH → CO2(CO 路径)和 CH2O → CH2OOH →HCOOH → COOH → CO2(non-CO 路径)[1,2].对两种路径进行比较,发现甲醇在 Ru(0001)表面的反应主要是通过 non-CO 路径.然后研究了甲醇在 Pt/Ru(0001)表面的吸附和裂解[3,4],在甲醇的初始活化过程中,以甲醇的单独吸附为初态以中间体的共吸附为终态,研究表明 O-H 的活化能最低,但是能垒高于纯 Ru(0001)表面上的能垒,说明 Pt 原子对它的活化没有起到促进作用,甲醇初始断键模式为：CH3OH → CH3O + H；进一步对甲氧基在 Pt/Ru(0001)表面分解进行研究：CH3O → CH2O → CHO → CO.通过计算每步反应的能垒得到了甲醇在Pt/Ru(0001)表面分解的势能面.结果表明表面Pt原子促进CH3O 分解中的 C-H 键活化及 CH2O分解中 C-H 键活化.在 CHO 分解中 C-H 键活化的能垒和纯 Pt 表面的能垒相似,表明在此活化过程中Pt/Ru(0001)表面和 Pt 表面的活化效果相似.
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