【摘 要】
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高能富锂层状氧化物材料（LLOs）是下一代锂离子电池研究的热点1,然而该材料还存在诸多问题,其中之一是影响该材料倍率性能的晶粒内部晶体结构不明,且结构与锂离子迁移的关系未知
【机 构】
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北京工业大学材料科学与工程学院; 日本国立产业技术综合研究所; 东京大学工学院;
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高能富锂层状氧化物材料（LLOs）是下一代锂离子电池研究的热点1,然而该材料还存在诸多问题,其中之一是影响该材料倍率性能的晶粒内部晶体结构不明,且结构与锂离子迁移的关系未知。在本工作中,我们利用一种低损耗样品制备技术将LLOs单个颗粒进行了解剖,得到了非常薄（20nm左右）且平整光滑的实验样品,利用先进的显微技术并经过大量的数据分析和模拟,发现该材料晶粒内部存在大量的晶畴和晶畴界壁,每一个大晶畴主要由"双晶畴"（Monoclinic Li2MnO3与Rhombohedral LiTMO2晶畴）构成,且该"双晶畴"呈随机分布状态。基于实验观察,我们首次建立了Li2MnO3结构晶畴界壁模型,通过理论计算研究了锂离子在单个Li2MnO3晶畴内部和跨越Li2MnO3结构晶畴界壁的迁移行为,并在晶畴界壁模型研究的基础上引入了元素Ni对离子迁移的影响。我们的工作深入揭示了富锂层状氧化物材料晶粒内外的三维晶体结构,对于深入了解LLOs材料和解决材料在循环过程中电压平台下降具有重要的意义。
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