蛋白质是重要的生物分子,是生命的物质基础。它与外界环境的界面作用与很多生命过程如细胞粘附、组织发育等密切相关。理解蛋白质与表面的相互作用及机制,不仅具有重要的基础意义,而且在纳米材料生物效应的研究中也有着潜在的应用价值。我们利用两种计算模拟方法,搭建了多尺度的模型系统,围绕蛋白质界面作用的重要环节(吸附、脱附等)及其关键影响因素(界面水等)进行了系统的研究,并观察到了生物分子界面行为中的标度关系。本论文的第三章和第四章,我们采用分子动力学模拟方法,对人血清白蛋白在氨基封端的自组装单层所修饰的金纳米表面的界面行为,特别是当溶液pH变化时蛋白质的自发脱附行为,进行了系统的研究。当溶液pH较低时,蛋白质能够通过盐桥作用吸附在表面。当溶液pH升高时,蛋白质处于弱吸附状态,且蛋白质存在横向扩散现象,蛋白与表面之间的夹层水分子数增多。当溶液pH值进一步升高时,进一步增强的蛋白质横向扩散和增多的夹层水分子促进了盐桥的断裂并且抑制了蛋白质和表面之间盐桥的重新形成,蛋白质逐渐从表面脱附。本研究所发现的蛋白的自发脱附过程及其机制有助于纳米材料防污表面的开发和生物安全性的提高。我们首次刻画了蛋白的自发脱附过程并阐明了其中的机制,填补了对蛋白质自发脱附研究的空白。本研究被Physical Chemistry Chemical Physics选为封底文章。通过对蛋白质自发脱附过程的刻画,本文发现界面水分子在蛋白质自发脱附中发挥着重要的作用。因此,调控界面水分子的行为对诱导随机吸附的蛋白质的自发脱附具有重要意义。本论文的第五章,我们采用分子动力学模拟方法研究了自组装单层表面亲疏水基团的混合比例对界面水分子动力学行为的影响。研究发现,随着混合表面中亲水基团比例的增加,表面附近水分子的扩散系数急剧下降。我们认为这是因为混合表面中的亲水基团能够通过氢键相互作用影响很大范围内的水分子。本论文的第六章,我们使用两个平行表面模拟了细胞中的受限环境,采用蒙特卡罗模拟研究了双表面的吸引作用对格点模型的链状分子动力学行为的影响。当表面吸引较弱即低于临界吸附点时,链状分子的平动弛豫时间τ和转动弛豫时间τR与两个表面间距H存在幂次关系τ～H-a和τR～H-β,且标度指数随表面吸引的增加而增大;当表面吸引高于临界吸附点时,这两个标度关系都因为链状分子在表面的吸附而被破坏掉。我们对受限链状分子的动力学性质的研究,对于开发利用受限来操纵生物分子界面行为的器件非常重要。