无轨道密度泛函理论(Orbital-free density functional theory,OF-DFT)是以量子力学为基础,仅根据电子密度就可以精确求解多电子体系基态性质的理论.同传统基于轨道的 Kohn-Sham密度泛函理论(KS-DFT)相比,由于不需要轨道(波函数)信息,其计算量随模拟体系的大小呈线性变化.因此 OF-DFT 可以突破传统 KS-DFT 模拟尺度的极限(约千原子量级),成为适合于开展包含百万以上原子的大尺度材料模拟的第一性原理计算方法.我们利用实空间有限差分方法结合能量直接最小化算法,发展出了基于OF-DFT的适合于大尺度材料计算的第一性原理方法,并在此基础上,开发了拥有自主知识产权的计算软件ATLAS.由于采用实空间差分方法,该软件的并行效率和处理各种边界条件的能力可以显著提高,而能量直接最小化算法的引入可以保证对大尺度材料模拟的数值稳定性.通过系统测试Mg、Al 和Mg-Al合金体系,ATLAS的结果和CASTEP的结果基本一致,表明我们 ATLAS 软件包计算结果准确可靠,数值稳定.尤其是在大体系计算模拟时,相对于基于平面波展开的方法有更快的计算速度,例如,对于包含12000个Mg原子的体心立方结构,单核的总计算时间还不到1600秒.我们发展的无轨道密度泛函软件包 ATLAS,可以为大尺度计算模拟提供新的更好的选择,有望推动无轨道密度泛函理论的更快发展.