【摘 要】
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乙醇是一种重要的化工原料,也可作为燃油替代品或含氧添加剂使用,市场潜力巨大.由合成气合成二甲醚后经羰基化反应生成乙酸甲酯、乙酸甲酯再进一步加氢生成乙醇新工艺,原子经济性高、目标产物选择性好且催化剂价廉易得,同时避免了乙醇-水共沸物的产生,节省了分离能耗,是典型的绿色化学工艺,备受学术界与工业界的关注.微孔硅铝分子筛催化剂能在无卤条件下催化二甲醚羰基化反应.特别地,以MOR为代表的含有八元环特殊结构
【机 构】
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天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室,天津300072;天津化学化工协同创新中心,天津300072
【出 处】
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2017国际工程科技发展战略高端论坛——清洁能源技术
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乙醇是一种重要的化工原料,也可作为燃油替代品或含氧添加剂使用,市场潜力巨大.由合成气合成二甲醚后经羰基化反应生成乙酸甲酯、乙酸甲酯再进一步加氢生成乙醇新工艺,原子经济性高、目标产物选择性好且催化剂价廉易得,同时避免了乙醇-水共沸物的产生,节省了分离能耗,是典型的绿色化学工艺,备受学术界与工业界的关注.微孔硅铝分子筛催化剂能在无卤条件下催化二甲醚羰基化反应.特别地,以MOR为代表的含有八元环特殊结构的分子筛对反应起到限域效应,乙酸甲酯选择性可高达99％以上.目前,对MOR催化剂的研究主要集中于分子筛形貌、孔道和B酸调控以及金属改性.实验证实,通过合成方法可以实现分子筛晶体沿轴定向生长且八元环内B酸富集,在不影响选择性的同时显著提高二甲醚转化率,增强了工艺的竞争力.另一方面,骨架外金属的引入也使得B酸位点和金属位点之间协同作用,反应活性大幅提高.对于乙酸甲酯加氢反应,铜基催化剂表现出良好的选择性C=O键加氢性能.研究表明,催化剂表面CuO与Cu+物种的协同作用是提升乙酸甲酯加氢性能的关键.设计可使二者在高温富氢环境下稳定共存的催化剂,并探讨其比例、分布的影响,对进一步提升催化剂性能具有重要指导作用.具有独特结构的Cu@CeO2催化剂,可使1.0h-1下乙酸甲酯转化率和乙醇选择性均可高达99％以上,且表现出良好的稳定性.
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