【摘 要】
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辣根过氧化物酶广泛分布于植物体中,可参与降解环境中的大量有机污染物,因此辣根过氧化物酶的研究有着重要的环境意义.CompoundⅠ和它的单电子还原态CompoundⅡ被认为是在辣
【机 构】
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浙江大学环境与资源学院,杭州 310058
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辣根过氧化物酶广泛分布于植物体中,可参与降解环境中的大量有机污染物,因此辣根过氧化物酶的研究有着重要的环境意义.CompoundⅠ和它的单电子还原态CompoundⅡ被认为是在辣根过氧化物酶的自然循环中出现的最重要的两个活性物种.为了研究CompoundⅠ和CompoundⅡ的反应性,通过实验合成了[FeⅣ=O(TMP+·)(2-MeIm)]1+和[FeⅣ=O(TMP)(2-MeIm)]0(TMP=iron 5,10,15,20-tetramesitylporphyrin;2-MeIm=2-methylimidazole)分别作为辣根过氧化物酶CompoundⅠ和CompoundⅡ的生物仿生酶.CompoundⅠ和CompoundⅡ在环氧化、羟基化和杂原了氧化反应中的催化能力在零下15度的乙腈溶液中由紫外光谱快速扫描方法得到。通过比较实验得到二级反应常数发现，CompoundⅠ的催化能力远强于CompoundⅡ.这一结论随后得到密度泛函量了化学计算的进一步证实，同时密度泛函计算指出，辣根过氧化物酶的CompoundⅠ参与的催化反应在低自旋二重态路径上一步完成，而CompoundⅡ催化的体系却是在三重态上通过多步反应来完成。本研究通过联合使用实验和计算化学方法将有助于阐明环境中辣根过氧化物酶活性物种的基本反应性。
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