无金属、碳修饰的氮化碳催化剂用于光合成过氧化氢

来源 :2018中西部地区无机化学化工学术研讨会 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lfszlfs2009
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  过氧化氢(H2O2)是一种重要的化工产品和绿色氧化剂,广泛应用于工业生产、生活的各个领域.目前工业上生产H2O2 的主要方法是蒽醌法,但存在过程复杂、副产物多、能耗大的不足.因此,研究者提出以质子氢(H+)代替分子氢(H2)、利用光驱动合成H2O2 的绿色、经济路线[1].石墨相氮化碳(g-C3N4)是一类半导体材料,其带隙宽度约为2.81 eV,能够吸收可见光,已作为光催化剂被用于污染物降解、水分解和太阳能燃料生产.调控g-C3N4 表面性质是提高其光催化性能的重要途径之一.我们提出一种利用前体修饰调控C3N4 结构中碳掺杂的方法,获得了碳量可调的碳掺杂氮化碳催化剂(C3N4-Carbon),通过碳掺入,氮化碳催化剂的光合成H2O2 能力显著增强[2].在优化的C3N4-Carbon 催化剂上H2O2 产量达到1304 μmol/L(光反应4 小时),是C3N4 催化剂上H2O2 产量(582 μmol/L)的2.5 倍.研究表明,改变掺杂碳量,可以有效调控氮化碳的能级结构,使得价带和导带位置发生正移,导带正移有利于光生电子选择性进行氧分子的二电子还原生成H2O2,价带正移利于空穴参与水氧化反应,释放质子[3].动力学研究表明,H2O2 的形成速率对于合成H2O2 起到关键作用.该研究为光合成H2O2 的C3N4 催化剂性能强化提供了一个新思路.
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