【摘 要】
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电极-电解质界面电子转移过程的原位实时研究在生命科学、材料科学等领域具有广泛应用。铁氰化钾在金电极上的氧化还原是电化学中的一个经典反应,铁氰化钾作为一个良好的电活
【机 构】
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华东理工大学化学与分子工程学院,结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室;
【基金项目】
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国家自然科学基金资助项目(批准号:21421004,21327807,21705046)
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电极-电解质界面电子转移过程的原位实时研究在生命科学、材料科学等领域具有广泛应用。铁氰化钾在金电极上的氧化还原是电化学中的一个经典反应,铁氰化钾作为一个良好的电活性探针常被用于生物传感器、太阳能电池等体系的电子转移研究。大部分前人的研究中,金电极仅被当做电活性物质吸附/脱附以及电子转移的场所,而很少有证据揭示金电极自身与铁氰化钾的化学反应[1,2]。本文中,我们利用原位飞行时间-二次离子质谱技术（Operando ToF-SIMS）研究了铁氰化钾在金电极上的氧化还原行为[3]（图1）。在铁氰化钾氧化还原过程中,观察到中间体Au（CN）2随电位的实时改变。Au（CN）2的信号决定于两个因素:金在电极表面的氧化溶出,以及溶出的金与铁氰化钾/亚铁氰化钾发生的配位竞争反应。无论是金的溶出还是铁氰化钾/亚铁氰化钾的相互转化均取决于施加在金电极上的电位,因此,随着循环伏安测试中电位变化,Au（CN）2表现出有趣的周期性变化趋势。这一发现挑战了传统教科书中铁氰化钾-金电极体系中对于电极作用的认识,对于重新理解相关应用体系的反应机理及新的体系设计具有重要作用。
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