【摘 要】
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由于其特殊的结构,蒽醌染料在染料敏化光催化过程中具有非常优秀的稳定性,而只有邻-二羟基取代的9,10-蒽醌染料及表现出很高的稳定性和很高的敏化光催化产氢活性。因此,
【机 构】
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中国科学院化学研究所,北京中关村北一街2号,100190
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由于其特殊的结构,蒽醌染料在染料敏化光催化过程中具有非常优秀的稳定性,而只有邻-二羟基取代的9,10-蒽醌染料及表现出很高的稳定性和很高的敏化光催化产氢活性。因此,深入理解具有邻位二羟基取代的蒽醌染料的高敏化活性的原因,对更好的选择和设计有机染料敏化剂,从而获得更加高效的敏化光催化产氢体系具有重要的意义。一般来说,羟基取代的9,10-蒽醌染料遵循氧化机理,被可见光激发后注入电子到二氧化钛的导带,形成半醌自由基。结构上,邻二羟基取代的9,10-蒽醌染料可以通过一个五元环的共轭结构键接在二氧化钛的表面,即使生成半醌自由基也不会离开其表面。而对于单羟基取代的或非邻多羟基取代的9,10-蒽醌染料则在它们变成半醌自由基的时候,非常容易离开二氧化钛的表面。我们通过激光原位激发的ESR实验,系统地研究了这些半醌自由基的性质与其光敏化活性的关系,以及各种羟基取代的半醌自由基与牺牲剂(TEOA)之间反应活性的差别。研究发现邻二羟基-9,10-蒽醌染料注入电子后形成的自由基能够更快的被有机牺牲剂再生,光催化产氢的转换频率(TOF)远快于其它非邻二羟基取代的9,10-蒽醌染料。因此,只有邻二羟基取代的9,10-蒽醌染料才具有良好的光敏化产氢活性。这为太阳能转化所需要的新的有机染料敏化剂的设计提供了新颖有效的思路
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