【摘 要】
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石墨烯因其优异的力学、电学、热学和光学等性质在众多科学领域得到了广泛的应用。材料的制备是实现其应用的必要前提。化学气相沉积法是制备大面积高质量石墨烯最有前景的方法之一。然而在各种催化剂上的生长机理尚不明确。本文采用紧束缚密度泛函方法(DFTB)1结合分子动力学(MD)研究了无定型镍碳化合物生长石墨烯的机理。由于镍具有较高的溶碳能力,2-3 我们采用无定型的Ni3C、Ni2C和NiC作为模型,讨论了
【机 构】
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中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室,长春 130022;中国科学院大学,北京 100049
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石墨烯因其优异的力学、电学、热学和光学等性质在众多科学领域得到了广泛的应用。材料的制备是实现其应用的必要前提。化学气相沉积法是制备大面积高质量石墨烯最有前景的方法之一。然而在各种催化剂上的生长机理尚不明确。本文采用紧束缚密度泛函方法(DFTB)1结合分子动力学(MD)研究了无定型镍碳化合物生长石墨烯的机理。由于镍具有较高的溶碳能力,2-3 我们采用无定型的Ni3C、Ni2C和NiC作为模型,讨论了不同碳浓度下石墨烯生长的动力学过程。我们发现利用镍碳化合物生长石墨烯的微观机理不依赖于碳化物的存在形式,即不受碳浓度的影响：遵循碳从内部快速析出、形成长链并最终互相连接合并为碳网结构的生长机理。然而,分子动力学模拟表明石墨烯的成核在动力学上(生长速度和尺寸)严格依赖于碳的浓度。高的碳密度有利于碳原子快速析出成核和石墨烯前驱体的形成。而在低碳密度的条件下容易形成小的碳碎片,这些碎片在镍表面扩散慢而且不容易聚合,最终导致了小的分散的石墨烯岛的形成,不利于生长大面积石墨烯。高的碳密度是在催化剂镍上生长大面积石墨烯的必要条件。因此,利用化学气相沉积法在镍催化剂上生长石墨烯与实验上争议的镍碳晶体化合物的形成与否没有直接的关系。
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