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氮氧化物是形成酸雨、光化学烟雾、臭氧层空洞、雾霾等环境问题的主要原因,不仅破坏人类赖以生存的环境同时危害人类健康.选择性催化还原技术是目前最有效的NOx脱除方法[1].
等级孔结构沸石分子筛合成及其催化船舶尾气脱硝性能研究
【摘 要】
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氮氧化物是形成酸雨、光化学烟雾、臭氧层空洞、雾霾等环境问题的主要原因,不仅破坏人类赖以生存的环境同时危害人类健康.选择性催化还原技术是目前最有效的NOx脱除方法[1].
【机 构】
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南昌大学化学学院,江西南昌,330031
【出 处】
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第19届全国分子筛学术大会
【发表日期】
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2017年10期
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人体内存在一类特殊的气体信号分子,包括一氧化氮(NO)、一氧化碳(CO)和硫化氢(H2S).这类气体信号分子具有调节神经系统、心血管系统和免疫系统等几乎所有系统的多种生理功能,对人体生理过程的正常运转和对病理过程的积极调控具有重要的作用.
活性炭是最常用的工业催化剂载体之一.传统炭载金属纳米催化剂的制备通常利用浸渍、沉积-沉淀等方法负载,再进行后还原处理.由于金属-炭载体相互作用较弱,难调控纳米催化剂电子化学,并且在反应中易流失.
MWW 分子筛具有独特的二维10 元环孔道、超笼和暴露的碗状孔穴[1].以MCM-22为代表的Al-MWW 分子筛在烷基化、歧化、异构化以及芳构化等反应中具有极大的应用前景[2,3].MWW 分子筛结构具有如图1 所示的多样性,直接合成得到的MWW 结构可以包括(1)有序堆积层板、(2)3D 结构、(3)无序堆积层板和(4)高度剥离结构四种,其中MCM-49 是目前唯一报道的3D 结构的MWW 分
介孔沸石合成通常采用介观模板剂如有机硅烷或高分子等.最近我们团队使用小分子氨基酸如赖氨酸、左旋肉碱或其衍生物高效地合成了具备10-20 nm 晶内无序介孔的单晶LTA 沸石.与其他介观模板如表面活性剂、高分子聚合物、介孔碳不同,氨基酸模板通过简单的水洗涤即可以容易地去除,从而避免了能量密集的煅烧步骤.
柴油车尾气 NOx排放控制是解决大气污染的重要任务之一.近年来,NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)用于柴油车尾气净化,以及Cu/SSZ-13 催化剂在NH3-SCR 反应中表现出的优异催化性能和水热稳定性,引起了人们的广泛研究兴趣.
ZSM-5 分子筛具有适宜的酸强度、规则的孔道结构以及良好的水热稳定性,在催化裂化、精细化工、生物质转化等领域具有非常广泛的应用[1].但其单一的微孔体系,一方面会限制物料在孔道内的扩散速率,使孔道内积碳而导致催化剂失活;另一方面,分子直径较大的分子无法进入分子筛孔道与催化剂活性中心接触,使其催化活性降低.
相比较于传统的分离方法,膜分离技术以其可以连续操作、较低的能源成本以及较高的效率引起了研究者的广泛关注[1].在气体分离膜领域,金属有机骨架(Metal Organic Frameworks,MOFs)以其均匀一致的孔尺寸以及可调的晶体尺寸引发研究者们广泛关注.
以TPAOH 为模板剂合成的ZSM-5 具有富Al 的外表面和富硅的内部,同时在沸石内部还存在大量的骨架缺陷1.经过一步简单的NaOH 处理可以得到中空ZSM-5,但是由于它封闭的孔道结构(外表面仍然为微孔结构)以及富Al 的外表面,对于MTP 反应性能没有明显提高.
ZIFs 材料作为MOFs 的重要分支,是由锌或钴为中心原子与咪唑及其衍生物配位形成的多孔金属有机骨架材料.具有类似沸石分子筛均一的孔结构、较高的热和化学稳定性,成为制膜研究的首选材料[1-2].
由于分子筛可以催化甲醇转化成烯烃(MTO 反应),同时甲醇具有来源广泛且价格低廉等优点,采用分子筛催化MTO 反应受到了工业界以及学术界的广泛关注[1].碳池机制是目前广为认可的烯烃形成机制之一[2].