双金属纳米催化剂介尺度结构:理论和实验研究

来源 :2015中国化工学会学术年会 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ssskstar
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
催化剂在化学加工工业和相关的能源与环境产业中占有重要地位.在多相反应中,具有催化活性的金属合金纳米催化剂是一种介于原子/分子(小尺度)和固体催化剂颗粒之间(大尺度)的介尺度结构.由于结构的特殊性,由两种不同金属组成的双金属纳米粒子的催化性能明显高于相应的单金属纳米粒子催化剂,在电催化氧还原、CO催化氧化、光催化和CO2催化转化等能源化工催化领域具有非常广阔的应用前景.而由两种不同金属组成的双金属纳米粒子催化剂的催化性能除了受尺寸影响之外,还受组成和原子排列(例如聚集或混合等)的影响,使其构效关系及反应机理变得更加复杂.我们建立了耦合量子化学计算和分子模拟的跨微、介尺度研究方法,从电子结构和原子层次揭示双金属纳米粒子介尺度结构的构效关系,预测双金属纳米粒子介尺度结构在反应系统中(特别是电催化氧还原、CO催化氧化、光催化和CO2催化转化反应)的催化活性和反应稳定性等性能,并在理论研究成果的指导下进行催化剂的制备实验、特性表征和性能测试,从而实现理论研究解释实验现象和指导实验制备的最终目的[1-7].
其他文献
木质素是由通过C-C键和醚键(C-O-C键)连接的高度复杂的天然支链型芳香族高分子化合物.其产量为5千万吨/年,被视为酚醛树脂、某些芳香剂和石油提炼物的潜在替代品,所以将天然木质素降解为可利用的精细化学品具有巨大的经济和环境价值.β-芳基醚键(木质素中含量约50 %)的断裂在木质素降解中是最重要的,而木质素又会抑制许多酶的活性.
可再生有机胺脱硫技术相比较于传统的石灰石脱硫的最大优势就是可以对烟气中的SO2进行回收利用,成功实现变“废”为“宝”[1,2].在吸收剂吸收-解吸循环过程中,随着吸收液的循环运行,溶液中的热稳定盐浓度逐渐增加,这不仅降低了吸收剂吸收SO2的容量,而且在贫富胺液热交换、热解吸过程中容易导致结晶析出并导致结垢,严重降低换热效率并影响装置平稳连续运行.采用离子交换法可以有效脱除部分热稳定盐,但是在采用N
利用天然生物质可再生资源开发环境友好绿色复合材料成为当前世界各国关注和研究的热点之一.本文采用核壳型水性乳液对植物纤维进行表面吸附改性,以改善植物纤维与聚氯乙烯(PVC)之间的界面相容性,使植物纤维表面极性与PVC基体材料的极性接近,从而利用"相似相容"原理制备高性能植物纤维增强PVC生物复合材料.
混合氧离子电子导体(Mixed ionic electronic conductor)是一种同时对氧离子和电子有选择透过性的陶瓷膜材料.在高温下氧气通过混合导体材料晶格中动态形成的氧离子缺陷由高氧分压区向低氧分压区传导,这种传导方式使该类膜理论上对氧的选择性能达到100 %.
乙型肝炎是乙肝病毒(HBV)感染引起的传染性疾病,感染的慢性化往往导致肝硬化和肝癌,严重威胁人类的健康.目前尚没有治愈乙肝的有效药物,接种疫苗仍然是预防HBV感染的有效方法.基因重组的乙肝疫苗的安全性得到改善,但其免疫原性和稳定性降低,需要添加佐剂才能诱导有效的免疫应答.
金属锂因具有极高的理论比容量(3860 mA h g-1)和最低的电化学电势(-3.040 V vs.标准氢电极),而成为理想的下一代锂二次电池(如锂硫电池、锂空电池等)的负极材料[1].尽管具有优异的理论性能,但是目前尚无可商业使用的金属锂负极构型,因为金属锂负极在多次充放电过程中容易出现树枝状的枝晶,锂枝晶的存在可能会刺穿电池隔膜造成正负极短路,导致电池的安全隐患,也会在放电时不均匀溶解形成"
随着能源需求的不断增加以及对于便携式储能器件的依赖,新型能源系统和储能技术日益受到研究者们的重视,其中基于水分解反应获取氢气资源,以及燃料电池、金属空气电池等更是新兴技术中的翘楚.这些技术的发展,很大程度上共同受制于氧析出反应(oxygen evolution reaction,OER)的催化剂性能.
漆酶是一种以分子氧为电子受体的多铜氧化酶,在纺织、造纸、环保和有机合成等领域均具有广泛的应用前景.漆酶对反应体系溶氧的依赖是制约其工业应用的一个重要因素.本文提出利用电场强化漆酶电子传递、促进其活性再生、进而提高催化效率的思路,制备出高通量固定化漆酶电极,研究了漆酶再生效率及其影响因素,考察了电场强化的漆酶催化过程特性.
Fe3O4磁性粒子(magnetic particle,MP)是近年发展起来的一种新型的功能材料,其较强的磁响应性、易于表面功能化以及良好的生物相容性等特点使得它受到广泛的应用.
有机胺湿法可再生脱硫技术已成功运用于烟气脱硫行业中,其可以有效地从废气中回收SO2,用于制备高纯SO2或者硫酸,因此受到越来越多的关注和认可[1-3].本课题组开发研究出的N,N’-二(2-羟丙基)哌嗪(HPP)是一种具有高效脱硫效率的可再生有机胺[4-5],其硫酸盐水溶液对烟气中SO2具有良好的吸收解吸性能[5-7],但在实际运行中,吸收液经不断循环再生,溶液中会逐渐累积杂质如Cl-和NO3-,