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具有自愈合和形状记忆等独特性能的聚合物材料一直是高分子中备受关注的重要研究领域,这类材料中通常具有环境刺激响应性及可调控的动态结构和链段运动,在分子水平上表征这类复杂高聚物中的多尺度动态结构、链构象和相转变、链间相互作用、以及不同时间尺度的链运动等一直是挑战性的研究课题。本文将介绍我们近年来利用系列先进的固体NMR技术用于揭示这类复杂高聚物的动态结构演化机理、阐明其结构-性能关系中的典型应用。主要包括:多种基于Diels-Alder热可逆动态共价键和高密度氢键的高性能交联聚氨酯、环氧树脂和橡胶中动态共价键与超分子相互作用的演化规律、复杂相转变机理;辐射交联乙烯基共聚物中热收缩性形状记忆过程的微观机理等。