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柴油机NOx排放严重危害人类健康及生态环境,需要对其进行严格有效控制。现阶段,NOx存储还原(NOx Storage and Reduction,NSR)技术以其空间占用率低及无需额外添加还原剂等优势在轻型柴油汽车上有着巨大应用前景。柴油机NOx排放中主要成分为NO。相比于NO,NO2更易存储于NSR催化剂表面,故通过柴油机氧化催化器(Diesel Oxidation Catalyst,DOC)使部分NO氧化为NO2,从而提高NSR催化剂入口处的NO2/NOx比例,将有利于促进其NOx存储过程。由此,本文重点研究了DOC对NSR催化剂脱除NOx性能的影响。本文自制了一系列NSR催化剂:Pt/xBa/Ce0.5Zr0.5O2(x=10,15,20),其中x为质量分数。利用表征手段对其物理-化学性能进行了分析。最后,基于模拟气试验平台,评价了NSR催化剂的性能;并选取DOC催化剂(4Mn10Ce/γ-Al2O3)及NSR催化剂(Pt/15Ba/Ce0.5Zr0.5O2),研究了DOC对NSR催化剂NOx脱除性能的影响,主要研究内容及结论如下:(1)结合沉淀法和浸渍法制得了NSR催化剂:Pt/xBa/Ce0.5Zr0.5O2(x=10,15,20)。利用XRD(X-ray Diffraction)、BET(Brunauer-Emmett-Teller)及SEM/EDS(Scanning Electron Microscope/Energy Dispersive Spectrometer)等技术对催化剂进行了表征。结果表明:Ce-Zr氧化物主要以立方萤石结构存在,其晶粒尺寸随Ba负载量增加呈现先增大后减小的趋势。当Ba负载量为15 wt.%时,其晶粒尺寸达到最大,为7.1 nm。NSR催化剂主要以介孔结构为主,其最可几孔径范围为3-4 nm,孔径范围为3-30 nm;其中Pt/15Ba/Ce0.5Zr0.5O2催化剂具有最大比表面积及最小孔径,分别为24.874 m2g-1及3.374nm。催化剂的存储组分以大小不等的球形和块状结构存在,活性成分则以球状颗粒存在。NSR催化剂的元素组成为C、O、Zr、Ce、Ba和Pt。(2)基于模拟气试验平台,开展了一系列空管试验,随后对NSR催化剂的存储性能、NOx完全存储-还原性能及存储物种稳定性进行了探究。结果表明:在空管试验过程中,不同温度、O2浓度及空速条件下,NOx体积分数随时间的变化曲线均基本重合,表明这些参数引起的试验结果误差较小,即可忽略不计。Pt/15Ba/Ce0.5Zr0.5O2催化剂的存储性能最好,当温度为350°C时,其穿透时间和NOx存储饱和时间分别为9 min和90min;同时在NOx完全存储-还原试验中,其NOx存储量及NOx转化率也在该温度下达到最大,分别为674.14μmol/gcat和32.04%。NO-TPD试验结果中的NO和NO2脱附峰值及数量存在明显差异,表明NOx的主要存储形式为硝酸盐及亚硝酸盐。(3)采用模拟气试验的方法,在350°C时,对NSR及DOC+NSR催化剂分别开展了NOx存储性能及周期性NOx存储-还原性能试验,并分别在不同温度、O2浓度及空速条件下,进一步分析了DOC对NSR催化剂脱除NOx性能的影响。结果表明:当温度为350°C时,与NSR催化剂相比,DOC+NSR催化剂的NOx存储效率更高,达到43.01%;其在前30 min的NOx存储效率保持在80%以上,同时NOx转化率也提高了10.21%,达到84.89%。而当温度升至400°C和450°C时,其NOx转化率却分别下降了5.37%和7.62%,表明高温抑制了DOC+NSR催化剂的NOx脱除性能。当O2浓度一定时,DOC+NSR催化剂的NOx转化率比NSR催化剂作用时高出5-10%,其NOx转化率在7.5%O2浓度时达到最大,为92.73%。此外,DOC还有助于拓宽NSR催化剂的O2浓度活性窗口,且二者协同作用时表现出良好的空速特性。当空速为40000 h-1时,其NOx存储效率及NOx转化率达到最大,分别为93.59%和87.04%。