【摘 要】
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理解各种化学反应发生的途径和机理是化学研究追求的基本目标之一,而探索复杂配合物的组装过程,则是当前推进功能配合物走向真正定向构筑的前沿阵地[1]。我们依托高分辨电喷
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理解各种化学反应发生的途径和机理是化学研究追求的基本目标之一,而探索复杂配合物的组装过程,则是当前推进功能配合物走向真正定向构筑的前沿阵地[1]。我们依托高分辨电喷雾质谱,结合X-射线单晶和粉末衍射技术,对以原位产生5-甲基四氮唑(mtz)为中心模板的哑铃状八核配位簇[Ni8L8(mtz)2(N3)2]Br4·7CH3CN](Ni8)的溶液态和单晶态,以及不同反应时间的沉淀粉末进行了表征,跟踪5-甲基四氮唑原位产生过程,解析了反应过程中的[NiL]、[NiL2]和[Ni4L4]等中间态物种,在此基础上推测了Ni8可能的逐级组装机理图(Fig.1)鉴于Ni8阳离子簇独特的含双端空穴结构,我们利用其两侧的活性空腔,进一步做分子簇的后反应(Fig.2)。
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