论文部分内容阅读
设计了Ag/Al<,2>O<,3>催化剂上吸附的烯醇式物种(RCHCHO<->)的计算模型,并用密度泛函理论方法研究了这些模型的分子结构和振动光谱.通过比较和分析理论光谱和实验光谱,确定了烯醇式物种的吸附形态,从而可进一步明确乙醇选择性还原NO<,x>的反应机理.
密度泛函理论研究Ag/AlO催化剂上吸附的烯醇式物种的结构和振动光谱
【摘 要】
：
设计了Ag/AlO催化剂上吸附的烯醇式物种(RCHCHO)的计算模型,并用密度泛函理论方法研究了这些模型的分子结构和振动光谱.通过比较和分析理论光谱和实验光谱,确定了烯醇式物种的吸附形态,从而可进一步明确乙醇选择性还原NO的反应机理.
【机 构】
：
中国科学院生态环境研究中心(北京)
【出 处】
：
第十二届全国催化学术会议
【发表日期】
：
2004年11期
其他文献
TTX是一种氨基全氢喹唑啉(Aminoperhydroquinazoline)型化合物，分子式为CNNO，分子量319.27。纯TTX呈白色结晶状，无臭，易潮解。80年代初，Yasumoto等人首先从河豚中分离鉴定出三种TTX衍生物：脱水TTX(Anhydro TTX)、4-表-TTX(4-epi-TTX)和河豚酸(Tetrodonic acid)其分子结构式如fig.1所示。但是，人们至今对它们
工业生产用乙醇胺与硫酸反应得以2-氨基乙基硫酸酯(以下简称AES)， 再由亚硫酸钠还原生成牛磺酸。由于合成牛磺酸涉及多步反应，有必要对反应中间产物进行质量监控，保证产品质量，牛磺酸生产过程中间产物主要含有反间产物AES。文献调研表明， 未发现对磺酸生产过程中产产品进行分离检测的文献报道。而牛磺酸的检测方法较为成熟，包括酸碱滴定法、荧光法、氨基酸自动分析仪法、薄层色谱法和高效液相色谱法等方法。
半导体光催化氧化有机物是一项很有前途的水处量技术，它是利用电光源或直接用太阳光作为辐射源，激发悬浮液中半导体或半导体固定床来催化氧化有机物使之降解，其代表物为TiO。利用此方法，作者做了沙林、芥子气在水中降解情况实验，结果表明， 在紫外光照射下，TiO可明显加快沙林、蔡子气在水中的降解速度，经过足够长时间， 可完全降解为无机物。
目前，对邻氨基苯甲酸甲酯的分析有分光光度法、气相色谱法、液相色谱法等，这些方法多用于邻氨基苯甲酸甲酯含量较高的果汁分析，用于白兰地酒中痕量邻氨基苯甲酸甲酯的分析报道较少。该文通过选择最佳色谱条件，大大提高了检测灵敏度，无需样品处理，简便快速。
本文采用溶胶-凝胶法制备了CoO-NiO/AlO催化剂,在没有任何有机溶剂或助剂的条件下,研究了空气选择性氧化环己烷.Co、Ni的最佳负载量(质量分数)分别为4﹪和3﹪,反应的最佳条件为:压力4.5MPa,温度443K,反应时间120min,此时其转化率可达9.9﹪,环己酮和己己醇的总选择性为94.6﹪,酮醇比2.8.CoO-NiO/AlO催化剂通过简单的处理即可重复使用.
本文采用浸渍法制得的Pt单活性组分和Pt-Ir的双活性组分与载体USY-AlO复配的两个系列的催化剂,研究了模型化合物甲苯的加氢转化反应规律.结果发现,活性组分Ir的引入,使得催化剂的开环性能有了明显地提高.
本文在小型固定床上考察了混合C催化裂解生产低碳烯烃的反应条件以及不同硅铝比催化剂对目的产物收率和选择性的影响.实验结果表明,在温度550℃、催化剂装量1g、原料和水的流量分别为25ml/min和0.02ml/min时,目的产物的收率和选择性高;同时,催化剂硅铝比较低对生产乙烯有利,硅铝比较高对生产丙烯有利.
本工作研究了乙酰丙酮铁/邻啡咯林(phen)在碱(KCO和NaOH)体系中以甲苯为溶剂、气相氧为氧化剂的氧化反应,结果表明,新铁系催化剂可高选择性地氧化苯甲醇到苯甲醛.并通过循环伏安实验证实在大量KCO和NaOH共同存在下,乙酰丙酮铁中的铁可以直接活化气相氧.
本文利用高压容积法并辅以卸压升温脱附排水法,测定金属K修饰多壁碳纳米管(K-MWCNT)对H的吸附储存容量,其在室温(~295K)、~7.25MPa条件下可达3.8﹪(质量分数),是不经金属K修饰的MWCNT的2.5倍;室温下卸至常压的脱附氢量为3.36﹪(占总吸附氢量的~89﹪),后续升温(升至673K)的脱附氢量为0.41﹪(占总吸附氢量的~11﹪).
本文用程序升温还原方法制备了TiO负载的晶态NiP催化剂,并考察了其对环己烷-苯-氢和甲基环己烷-甲苯-氢系统的可逆储放氢性能.结果表明,NiP/TiO催化剂对环己烷和甲基环己烷的脱氢转化率在300℃时可达到60﹪以上,对苯和甲苯的加氢转化率在250℃时可达到70﹪以上,加氢和脱氢都具有100﹪产物选择性以及良好的稳定性能.