【摘 要】
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氧化物担载的金催化剂由于其对CO具有优异的低温催化氧化活性而倍受实验与理论科学家的广泛关注.然而，目前对担载金催化氧化CO反应的活性位点和反应机理仍存在争议.本文中[1]，我们研究了闭壳层金-钛异核氧化物团簇阴离子与CO的反应，希望对TiO2担载金，这种典型的低温催化氧化CO的催化剂的反应机理有进一步理解.反应通过反射式飞行时间质谱实验和理论计算验证.实验结果证实团簇Au(TiO2)yO2- 能有
【机 构】
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中国科学院化学研究所,北京市海淀区中关村北一街,2号,100190 中国科学院大学,北京,1000
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氧化物担载的金催化剂由于其对CO具有优异的低温催化氧化活性而倍受实验与理论科学家的广泛关注.然而，目前对担载金催化氧化CO反应的活性位点和反应机理仍存在争议.本文中[1]，我们研究了闭壳层金-钛异核氧化物团簇阴离子与CO的反应，希望对TiO2担载金，这种典型的低温催化氧化CO的催化剂的反应机理有进一步理解.反应通过反射式飞行时间质谱实验和理论计算验证.实验结果证实团簇Au(TiO2)yO2- 能有效将CO氧化成CO2.理论计算表明，在CO氧化过程中，金原子起到双重重要作用：作为CO的吸附位点和电子受体.具目前所知，本文报告为第一例含金异核氧化物团簇氧化CO研究，而且我们证实了在CO氧化过程中，金的极性发生了转变，即由正价变为负价.本文研究有助于在分子水平上理解固相担载金催化剂催化氧化CO的反应机理，其对合理设计高效低温催化剂提供重要理论支持.
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