【摘 要】
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沸腾氯化因其具备高效、环保等特点被公认为世界先进氯化技术,该项技术一直被国外少数几家公司所垄断。我国是钛资源大国,但沸腾氯化生产工艺占比极少,且生产技术大多由国外引进,到目前为止,国内对沸腾氯化的系统研究尚不成熟,对加碳氯化的反应机理研究还有较大的空缺。本文以TiO2为研究对象,对TiO2加碳氯化反应进行了热力学计算,以气速、温度、配碳比、粒度构成等因素设计正交实验,通过对氯化反应过程的重量检测和
【基金项目】
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国家自然科学基金（NO.51674052）
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沸腾氯化因其具备高效、环保等特点被公认为世界先进氯化技术,该项技术一直被国外少数几家公司所垄断。我国是钛资源大国,但沸腾氯化生产工艺占比极少,且生产技术大多由国外引进,到目前为止,国内对沸腾氯化的系统研究尚不成熟,对加碳氯化的反应机理研究还有较大的空缺。本文以TiO2为研究对象,对TiO2加碳氯化反应进行了热力学计算,以气速、温度、配碳比、粒度构成等因素设计正交实验,通过对氯化反应过程的重量检测和对渣样的XRD、EDS检测,探究调控加碳氯化反应的最佳工艺条件和气速、温度、配碳比、粒度构成、氯气浓度、钙镁含量等因素对氯化反应的作用规律以及氯化过程的动力学。得出如下主要结论:（1）通过热力学计算得出,在钛氧化物中,只有钛的低价氧化物Ti3O5、Ti2O3、TiO等可与氯气直接发生反应,而TiO2需要加入还原剂C才能进行氯化反应,且氯化优先顺序由钛的低价氧化物到钛的高价氧化物;当有杂质氧化物参与氯化反应时,其氯化优先顺序为:CaO>MgO>Fe2O3>FeO>TiO2>Al2O3>SiO2;在反应温度下（800℃～1100℃）,TiO2加碳氯化反应优先生成CO和TiCl4,CO分压高于CO2,通过气相平衡计算得知,过量的C和Cl2对反应体系无影响。（2）通过正交实验结果发现,决定TiO2氯化率与平均反应速率的影响因素优先顺序为:气速>石油焦配比>粒度构成>温度,综合分析得到的优化组合为温度900℃,气体速度0.20m/s,石油焦配比TiO2:C=70:30,TiO2与石油焦粒度组成60-160目:40-140目,通过实验验证后的最优组合的氯化率达到95.44%。（3）通过单因素对TiO2氯化率的影响实验结果发现,在最优组合的基础上采用100%的氯气浓度可将氯化率提高到98%,而用流化气体携带TiCl4能够加快氯化反应速率,但会导致失重率和氯化率下降;钙镁粘结物料有两种形式,且随着钙镁含量的增加,氯化率呈下降趋势。（4）对TiO2加碳氯化反应的动力学研究表明,TiO2加碳氯化反应过程符合无固体产物层的收缩未反应核模型;在800℃～1000℃范围内,TiO2加碳氯化反应活化能为45.28k J/（mol·K）,指前因子A为-0.73,反应速率常数ks=0.2×10（-19663/RT）。
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