薄壁多通孔甲烷化催化剂反应工程基础研究

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建立了测定不规则形状催化剂当量直径的实验方法,求解了薄壁多通孔颗粒的等比表面积当量直径和等体积当量直径,为扩散反应模型的建立和有效导热系数的计算提供基础数据。采用浸渍法制备了ZrO2/Al2O3复合载体镍基甲烷化催化剂,在中低温域(340~430℃),压力为0.1~2.5 MPa,原料气H2/CO为1~4.5,空速为8000 mL/(g·h)条件下考察了操作条件对催化剂的活性的影响。采用CO氢助解离机理,建立了双曲型本征动力学模型,通过最大继承法对双曲型本征动力学模型进行参数估值,获得动力学模型参数。基于本征动力学,建立了该催化剂颗粒上的扩散-反应模型计算催化剂的内扩散效率因子。在内循环无梯度反应器中进行了宏观反应速率实验,用得到的宏观反应速率数据对所建立的扩散-反应模型进行了检验,结果表明,所建立的扩散-反应模型是可靠的,适用于工业计算。考察了操作条件对内扩散效率因子的影响,结果表明,升高压力、降低温度都有利于消除内扩散的影响。通过测定固定床轴向和径向的温度分布,研究床层的传热特征。建立了固定床拟均相二维传热数学模型,验证固定床传热数学模型可靠性,并求解径向有效导热系数和壁给热系数。通过直线拟合得到床层径向有效导热系数和壁给热系数与颗粒雷诺数的经验关联式。
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