【摘 要】
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氢气是目前最有潜力的化石燃料替代品之一,具有高能量密度、高重量热值等优异特性。在氢气的制备方法中,光催化水分解技术是一种理想的制氢途径,可将太阳能转换为氢能。Ti O2光催化剂耐腐蚀、无毒且价格低廉,然而宽带隙、低比表面积和电子空穴快速复合等特点限制了其光催化效率。通过形貌调控、半导体复合等手段进行改性,是提高Ti O2光催化效率的有效手段。MIL-125是一种Ti基金属有机框架（Metal-Or
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氢气是目前最有潜力的化石燃料替代品之一,具有高能量密度、高重量热值等优异特性。在氢气的制备方法中,光催化水分解技术是一种理想的制氢途径,可将太阳能转换为氢能。Ti O2光催化剂耐腐蚀、无毒且价格低廉,然而宽带隙、低比表面积和电子空穴快速复合等特点限制了其光催化效率。通过形貌调控、半导体复合等手段进行改性,是提高Ti O2光催化效率的有效手段。MIL-125是一种Ti基金属有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）,以它为前驱体合成的Ti O2具有形貌尺寸可控,多孔结构稳定和不易团聚等优点,若进一步对前驱体MIL-125进行合理设计和修饰,则可定向合成Ti O2基复合光催化剂。鉴于此,本文通过简单高效的可控MOFs前驱体法,设计并合成了Ti O2基光催化剂,用于光催化产氢反应。主要研究结论如下:（1）将采用溶剂热法制备g-C3N4/MIL-125和梯度加热法制备H2WO4/MIL-125在空气中煅烧,分别制得介孔g-C3N4/Ti O2和WO3/Ti O2异质结光催化剂。利用XRD、SEM、N2-BET、XPS、UV-vis吸收和电化学测试等手段研究了g-C3N4/Ti O2和WO3/Ti O2光催化剂的构效关系和光催化机理。结果显示MIL-125衍生的Ti O2继承了母体MOF的结构特点,具有丰富的介孔结构和较大的比表面积,可为光催化反应提供电子传输通道和活性位点。随着g-C3N4和WO3含量的增加,g-C3N4/Ti O2和WO3/Ti O2的带隙逐渐变窄,光响应范围逐渐拓宽,且两种复合材料的界面处均形成Ⅱ型异质结,可促进光生电子空穴的分离,并延长电荷寿命。（2）以三乙醇胺水溶液为反应体系,在模拟太阳光源的照射下,对g-C3N4/Ti O2和WO3/Ti O2复合材料进行产氢性能测试,结果表明二者的产氢性能均显著优于单组分半导体。其中,g-C3N4含量为4.12%的g-C3N4/Ti O2和WO3含量为2%的WO3/Ti O2的产氢速率最高,分别为Ti O2产氢速率的2.48倍和1.7倍。本文共有图34幅,表5个,参考文献79篇。
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