论文部分内容阅读
石墨相氮化碳(g-CN)前景可观,近十年来一直是光催化领域研究焦点,相关改性及应用发展迅速。g-CN应用于光催化领域,仍然存在诸多缺陷,比如比表面积偏低、原材料转化率低、禁带宽度偏大、光源利用率低等。本论文采用环保简便的高温热聚合法,以简单易得的二聚氰胺、三聚氰胺为前驱物,以二氧化硅纳米微球、分子筛SBA-15等为模板剂合成了具有可见光响应的缩聚物:多孔的石墨相氮化碳(pg-CN)。同时通过钾元素掺杂,将碳量子点、硫化镉量子点与其复合等方法制得了二元或三元的石墨相氮化碳复合物,对催化剂进行了表征并利用降解有机污染物来评价其光催化性能。结果表明,比表面积的增大有利于提高氮化碳的光催化活性,掺杂钾元素有效增加结构缺陷、减小禁带宽度,与碳量子点硫化镉量子点复合可以有效改善氮化碳的能带结构,从而对氮化碳的光催化行为起到优化作用。具体研究内容如下:(1)用廉价、环保的材料制备了一种含钾的多孔石墨碳氮化碳(K+/pCN),并应用于降解典型的有机污染物降解(2,4-DCP)。采用傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、N2吸附解吸技术、光致发光(PL)光谱、光电流(PC)测试和紫外-可见漫反射光谱(DRS)进行常规分析和机理探索,为制备的催化剂进行了表征。由于其比表面积小、带隙窄、结构缺陷多,2,4-DCP的可见光光催化降解率明显增强。(2)采用一步合成法以SBA-15为模板剂,三聚氰胺为前驱体,在550℃下制备出了CQD@pg-CN,通过调节乙二醇的挥发干燥时间来调节碳量子点的沉积量。采用XRD、FT-IR、DSR等方法对催化及进行了表征实验结果表明,CQD@pg-CN比pg-CN具有更高的光催化活性,其原因在于CQD具有良好的电子储存能力。(3)通过几个简单可行的步骤,合成了一系列由不同量的碳量子点(CQD)和硫化镉量子点(CdS QDs)修饰的多孔碳氮化物(pg-CN)。在可见光照射下,最优催化剂的反应速率比单纯的pg-CN快6倍以上,比纯硫化镉快3.1倍。通过TEM&HRTEM,可以在氮化碳孔壁上观察到碳点和硫化镉量子点。采用XRD、FT-IR、X射线光电子能谱(XPS)、BET、DRS、PL、PC等方法对所选样品的理化性质进行了表征。研究了增强可见光光催化活性的可能机理。三元复合材料的高比表面积、CdS良好的可见光采集能力和CQD良好的电子存储能力,协同促进了最终的催化效果。