【摘 要】
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锂离子储能器件由于其高比能量和高工作电压以及较高的效率等优点占据着储能市场的主导地位,然而石墨阳极材料有限的理论容量和较低的反应动力学限制了锂离子电池的能量和功率密度,因此需要开发新型高性能的阳极材料。本论文以多孔碳及其分散过渡金属氧化物为研究对象,通过调控多孔碳的孔隙结构及其与Mn O固/固界面的性能调控阳极材料的储锂性能,从而开发出高性能的硬碳及其分散Mn O阳极材料。具体内容分为以下几个部分
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锂离子储能器件由于其高比能量和高工作电压以及较高的效率等优点占据着储能市场的主导地位,然而石墨阳极材料有限的理论容量和较低的反应动力学限制了锂离子电池的能量和功率密度,因此需要开发新型高性能的阳极材料。本论文以多孔碳及其分散过渡金属氧化物为研究对象,通过调控多孔碳的孔隙结构及其与Mn O固/固界面的性能调控阳极材料的储锂性能,从而开发出高性能的硬碳及其分散Mn O阳极材料。具体内容分为以下几个部分:（1）通过控制退火温度以及Zn O的模板和活化作用,调控硬碳材料的微观结构从而实现更好的储锂性能。首先研究了退火温度对硬碳的微晶体结构、微孔、比表面积和孔容的影响,通过调控退火温度在比容量、倍率以及循环性能方面表现出更优异的性能。其次,研究了硬碳的孔隙尺寸及其分布对硬碳储锂性能的影响。通过高温热解法合成了一系列不同分级孔隙结构的多孔碳,研究了不同孔隙尺寸对储能性能的影响。其中,HPC-1200在比电流为0.1 A g–1时实现了高达1850 m Ah g–1的比容量,而且实现了良好的倍率及超长的循环稳定性。同时,硬碳球与分级多孔碳分别与Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2组装的锂离子全电池均实现了高比能量与高比功率以及超长循环性能。（2）基于锌锰基双金属-有机骨架（Zn Mn-MOF）原位衍化策略合成了多孔碳封装的Mn O复合材料,利用多孔碳的孔隙结构缓冲Mn O储锂时的体积变化,提高了Mn O的储锂性能。利用Zn Mn-MOF作为前驱体经过高温退火处理转化成Mn O/多孔碳复合材料。挥发性Zn活化碳为Mn O充放电时的体积变化提供足够的缓冲空间,同时多孔碳改善Mn O的电子电导,实现了Mn O与电解液稳定的界面性能。研究表明Mn O/多孔碳复合阳极材料实现了较高的比容量、优异的倍率与较长的循环稳定性。由此进一步,将Mn O/PC复合材料与商业化活性炭组装成LIC,同时实现了高比能量和比功率密度,分别达到153.6 Wh kg?1与63.0 k W kg?1。（3）在多孔碳缓冲MnO体积变化的基础上,通过Mn O颗粒与多孔碳固/固界面设计进一步优化复合电极材料的储锂性能。通过一步高温煅烧高氧含量有机物与锰盐和锌盐的混合物,制备出多孔碳分散Mn O的复合电极材料;由于锰和锌氧化物与碳基体间的碳热还原反应,于Mn O颗粒与多孔碳固/固界面生成大孔孔洞,提供了额外的内部空隙空间缓冲了Mn O颗粒在锂化/去锂化过程中发生的体积变化。由于复合电极材料中多孔碳的多孔结构以及Mn O与多孔碳间特殊的固/固界面,有效地缓冲Mn O锂化/去锂化时体积变化产生的应变,明显改善了复合材料的倍率与循环性能。
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