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焦炭在高炉内的碳素溶损反应是一个包含有气体传质和非均相气固反应的物理化学过程,为进一步研究焦炭溶损反应机理,本文在消除了内外扩散影响的前提下,进行了焦炭与CO2间的碳素溶损反应动力学实验,在此基础上,借助已报道的相关煤焦分子模型,运用Materials Studio(MS)7.0软件构建了原煤、半焦及含不同矿物质(Na2CO3,CaCl2,FeCl3和H3BO3)的煤焦分子结构模型,并用MS 7.0软件对这些结构模型进行了分子力学和分子动力学的模拟优化,计算了CO2气体在这些煤焦分子模型中的吸附能力和扩散系数,同时,运用ADF(Amsterdam Density Function)软件基于ReaxFF(Reactive Force Field)力场构建了焦炭模型结构,研究了其在不同矿物质的催化作用下与CO2的反应过程。结果表明:(1)在消除内外扩散影响的前提下,进行了不同气化温度(1223 K、1248 K、1273 K、1298 K)和不同矿物质(Na2CO3、CaCl2、FeCl3、H3BO3)催化作用下的焦炭与CO2间的碳素溶损反应动力学实验,研究表明,均相模型和收缩核模型求解的反应动力学参数指前因子与反应活化能分别为1.5303 s-1与101.3905kJ·mol-1和0.5675 s-1与92.7428 kJ·mol-1;吸附了Na2CO3,CaCl2和FeCl3的焦样溶损反应活化能较之原样的结果有所降低;而吸附了H3BO3的焦样溶损反应活化能则较之原样的结果有所增加。(2)运用MS 7.0软件构建了煤焦分子结构模型,对它们的结构进行了分子力学和分子动力学优化,并计算了相关的能量参数,结果表明煤分子结构模型中起稳定作用的主要是非成键作用能中的范德华能和库伦能以及成键作用能中的扭转能,半焦分子结构模型中起稳定作用的主要是范德华能和扭转能。(3)运用MS 7.0软件计算了在不同温度下,CO2在原煤、半焦和含矿物质的煤焦分子结构模型中的扩散系数和活化能,结果表明,CO2在半焦分子模型中的扩散系数比在煤分子模型中的扩散系数大,且Na2CO3,CaCl2和FeCl3的存在增强了CO2在各分子模型中的扩散程度,H3BO3的存在则阻碍了CO2在各模型中的扩散;CO2在原煤和半焦分子模型中的扩散活化能分别为32.31 kJ·mol-1和146.26 kJ·mol-1;其中,Na2CO3,CaCl2和FeCl3的存在分别按照E(原煤)>E(CaCl2)>E(FeCl3)>E(Na2CO3)和E(半焦)>E(FeCl3)>E(CaCl2)>E(Na2CO3)的顺序降低了CO2在煤焦分子模型中的扩散活化能,而H3BO3的添加则增大了CO2在煤焦分子模型中的扩散活化能。(4)运用ADF软件基于ReaxFF力场构建了焦炭模型结构,初步研究了其在有无催化剂作用下与CO2反应过程中的结构变化,分析钠、铁和硼对碳素溶损反应具有催化作用的原因如下:钠所带有的正电荷对呈现电负性的芳烃分子会产生吸引力,使得芳烃分子之间的范德华力减弱,导致它们无法顺利的进行定向排列,降低了焦炭的各向异性程度,使得焦炭反应性增加;铁的存在促进了类半醌型含氧络合物的生成,它们通过分解促使反应的完成,于是加速了溶损反应的速率;另外,溶损反应易发生在存在大量碳的孤对电子的表面缺陷位上,使得具有亲电子倾向的B-O-B键容易向此处聚集,从而堵塞了溶损反应赖以发生的活性位,阻碍了溶损反应的发生。