论文部分内容阅读
在环境问题日趋严重的今天,人们对化学的要求是“绿色化学、环保化学”。钒化合物作为氧化反应的催化剂是已经熟知的,而近来,大量的研究表明,过氧钒有机配合物作为催化剂,对多种类型的有机物,包括化学性质很稳定的饱和烃及芳香烃,都显示类酶(enzyme-like)作用,即在常温常压下,在水溶液和有机溶剂中均具有很强的氧化催化作用。这是一类有着广阔前景的有机氧化反应绿色催化剂。因此,过氧钒有机配合物现已成为研究热点。 本文设计合成了有新的结构特征的过氧钒有机配合物,并研究了它们对水中有机染料污染物氧化降解的催化性能,具体工作如下: 第一、设计合成并用红外光谱、核磁共振、元素分析等方法表征6种过氧钒有机配合物:(1)pV(ox)、(2)pV(mic)、(3)pV(teoa)、(4)pV(tetra)、(5)pV(beoa)、(6)pV(beta),其中后面5种都未见文献报道。还根据配合物的有关研究方法来探讨所合成的这6种产物并鉴定了它们结构。 第二、用分光光度法研究并比较了各过氧钒有机配合物在水溶液中的稳定性,发现稳定性顺序是pV(ox)~pV(mic)<pV(beoa)<pV(beta)<pV(tetra)~pV(teoa);选择其中三种具有不同配位特征的过氧钒有机配合物,测定了它们对有机染料甲基橙的催化降解性能,得出它们的相对作用效果为pV(ox)>pV(teoa)>pV(beta)。另外,草酸过氧钒在不同浓度的VOSO4或不同的PH值(HCl)介质中催化降解甲基红时发现:加入硫酸氧钒(VOSO4)能加快氧化降解速度至原来的5~6倍;增大氧化降解介质的酸度,也能加快化学反应速度2~3倍。这一实验结果可根据过氧钒有机配合物的单电子推动的自由基链反应机制来解释。